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Enhancing Nuclear Safety


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Characterization of the variability of radon 222 concentrations in water as a contributino to understanding the operation of an aquifer in a fractured base medium: example of the Ploemeur site, Morbihan

Isabelle DENIAU* Thèse de doctorat de l'Université de PARIS VI, soutenue le 19 décembre 2002. *étudiant actuellement en contrat post-doctoral à l'IRSN Thèse réalisée à l’ENSCP sous la direction de Claude Largeau, dans le cadre d’une convention entre l’IRSN, l’ENSCP et le CEN-SCK.

Document type > *Mémoire/HDR/Thesis

Keywords > chemistry, deep storage, geology, radioactive waste

Research Unit > IRSN/DEI/SARG/BEHRIG

Authors >

Publication Date > 19/12/2002

Summary

Cette étude concerne l’influence d’un stress thermique sur la stabilité chimique du milieu géologique et la génération de gaz in situ, ce qui constitue à la fois un point clef de l’analyse de sûreté et un enjeu économique majeur pour un futur stockage de déchets radioactifs thermogènes. L’argile de Boom, choisie ici comme référence, est maintenant suffisamment connue pour que les interprétations soient pertinentes et qu’une continuité avec l’étude d’une argilite indurée, voire d’un matériau de barrière ouvragée, puisse être envisagée. Résultats principaux Le travail de thèse d'Isabelle Deniau a consisté d’abord en une caractérisation détaillée de la structure du kérogène de l'argile de Boom. Il s’agit d'un kérogène classique marin (Type II), représentatif de la majorité des roches mères pétrolières. Par ailleurs, ce kérogène est encore au stade immature car la formation géologique n'a pas subi d'enfouissement significatif au cours de son histoire. Il a donc gardé tout son potentiel tant en produits gazeux qu'en produits polaires condensés. Outre les produits de craquage, les pyrolyses en milieu ouvert à différentes températures ont permis de mettre en évidence la présence, au sein de la structure macromoléculaire du kérogène, de composés piégés abondants et variés incluant des composés polaires. Comme il n'est pas possible de reproduire au laboratoire des phénomènes thermiques équivalents à ceux qui pourraient se produire dans les zones de stockage c'est à dire sur des durées de plusieurs centaines d'années, les expériences de chauffage ont été réalisées pendant des temps n'excédant pas quelques semaines mais à des températures plus élevées. Cette approche est largement utilisée en exploration pétrolière pour simuler les mécanismes de genèse de pétrole et de gaz et a prouvé son efficacité dans de multiples études de bassins. Des expériences de simulation ont donc été réalisées, avec des couples temps-température censés représenter, sur la base de l’expérience préexistante, une gamme étendue de stress thermiques allant d'un stress faible à un stress poussé. Cette première série de pyrolyses en milieu fermé a montré que (i) la fraction soluble formée comprend dans un premier temps surtout des composés polaires oxygénés et oxygénés/azotés (surtout des acides carboxyliques et des diacides) (ii) puis des composés phénoliques, alors que les produits précédents disparaissent sous l'impact de réactions de dégradation secondaires et (iii) ces dégradations s'accompagnent de la production de petites molécules oxygénées (allant sans doute jusqu'au CO2) et azotées. Conclusion Cette étude montre que le kérogène de l'argile de Boom est susceptible de modifier localement les propriétés chimiques du milieu naturel au voisinage d’un dépôt de déchets thermogènes, par le biais de la production de diverses familles de composés polaires, résultant de la libération de produits piégés et de processus de cracking primaires et secondaires. En l’absence de données précises sur la nature et la quantité des produits volatils produits, il est encore difficile d’estimer l’extension et donc l’importance pour l’efficacité de la barrière géologique de cette zone perturbée chimiquement par le chauffage. D’autre part, l’analyse d’échantillons provenant de l’expérience CERBERUS (chauffage in situ de cinq ans) semble indiquer que le kérogène résiduel n’a pas subi de transformation significative, mais la simulation au laboratoire montre qu’une partie de la matière organique initiale a dû être transformée. L’étude sera donc affinée dans le cadre d’un post-doctorat en 2003. Il s'agira de préciser la cinétique de production des différentes familles de composés solubles, en mettant l'accent sur les composés oxygénés polaires, pour améliorer les simulations dans les gammes de température et de temps intéressantes ici, plus basses que celles généralement considérées dans les études pétrolières.
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