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Enhancing Nuclear Safety


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Diffusion of radionuclides in unbalanced physical-chemical conditions through indurated clay rocks: experiments versus simulation

​Ikram Fatnassi has defended her thesis on 17th December 2015 at University of Montpellier.

Document type > *Mémoire/HDR/Thesis

Keywords >

Research Unit > IRSN/PRP-DGE/SRTG/LETIS

Authors > FATNASSI Ikram

Publication Date > 17/12/2015

Summary

Les réactions induites par la diffusion de réactifs à partir de différentes sources peuvent altérer les propriétés de confinement des roches, et constituent donc des processus critiques pour l’évaluation du comportement à court et long termes des roches faiblement perméables, comme les argilites, utilisées comme barrières dans une installation souterraine de stockage. Une des questions fondamentales est de savoir si les codes de chimie-transport basés sur une approche continue sont capables de reproduire de tels mécanismes locaux. Pour tester ce type de modèle, nous avons donc développé et réalisé des expériences de diffusion colmatage/dissolution les plus simples possibles, pour limiter au maximum le nombre de degrés de liberté du système, et ce, au travers de milieux poreux de complexité croissante : du sable compacté, des frittés de verre, du grès, de la craie, jusqu’à un matériau proche de ceux envisagés dans le cadre d’un stockage, l’argilite de Tournemire. Le principe repose sur la caractérisation du comportement diffusif d’un traceur inerte au sein d’un milieu poreux soumis à des réactions de dissolution (attaque d’une matrice carbonaté par une solution acide) et/ou de précipitation d’espèces minérales néoformées (oxalate de calcium, gypse ou barytine) entrainant in fine une évolution de la porosité et une modification du transport diffusif du traceur étudié. En fin d’expérience, les milieux poreux et les précipités ont été pour une grande part, caractérisés par MEB-EDS.


Les premières expériences réalisées au travers du sable compacté et des frittés ont conduit à des résultats entachés par des artefacts expérimentaux (courbes de flux bruitées, précipités éparpillés au sein des milieux poreux) liés à la nature très perméables des milieux étudiées. Ceci nous a amenés à développer de nouvelles cellules conçues pour limiter ces possibles écoulements parasites. Les résultats obtenus avec ce dispositif à partir d’expériences de diffusion associées à de la précipitation de barytine n’ont montré aucun impact du colmatage sur la diffusion du traceur inerte, et ce, quel que soit le milieu poreux étudié : des frittés de verre de taille de pore allant de 40 μm à 4 μm et des échantillons de grès. En revanche, l’utilisation de craie a permis de mettre en évidence tout d’abord la présence d’un front de précipité au sein du matériau et un comportement distinct suivant le précipité utilisé. Ainsi, tandis que le traceur inerte est très tôt affecté par la précipitation de barytine (20 jours), associé à une faible décroissance de la porosité moyenne (-2,5%), l’effet sur la diffusion n’a été observé qu’après 70 jours sur l’expérience où précipite du gypse. Pourtant, la réduction de la porosité induite par la précipitation de gypse est plus forte (-5%) et plus rapide (stable après 50 jours). Ceci indique que le type de précipité est plus important que la quantité même de précipité, ce qui est cohérent avec les observations post-mortem montrant un front plus fin de barytine (< 100μm) comparé à celui du gypse (100 à 300μm), mais avec des cristaux plus denses. En outre, les expériences de dissolution et de dissolution/précipitation de gypse réalisées au sein de la craie ont mis en évidence l’existence de réactions localisées lors de leur démantèlement : les épaisseurs attaquées par l’acide ne l’étaient pas de façon homogène, et les précipités de gypse formaient des amas isolés. Enfin, aucun impact de la précipitation du gypse sur la diffusion de HTO n’a été observé durant tout le suivi de l’expérience réalisée au travers de l’argilite de Tournemire.


Grâce à ce jeu de données expérimentales, deux codes de chimie transport ont alors été testés, Hytec dans une moindre mesure et Crunch pour des exercices de modélisation plus poussés. Il apparaît que ces codes reproduisent globalement les tendances observées expérimentalement, et ce, en utilisant les données de cinétique issues de la littérature et les paramètres de diffusion déterminés avant les expériences réactives. Cependant, le facteur de cimentation de la loi d’Archie calculé à partir de ces paramètres n’est pas représentatif de l’évolution de la diffusivité durant les expériences réactives. En effet, selon le type de milieu poreux, et notamment sa distribution de tailles de pores, ce facteur de cimentation tend soit à sous-estimer (pour les pores les plus petits) soit à sur-estimer (pour les pores les plus larges) l’effet du colmatage et à sous-estimer l’effet de la dissolution sur le transport diffusif.

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