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IRSN, Institut de radioprotection et de sûreté nucléaire

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Enhancing Nuclear Safety


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Modeling of oxidation in air of fuel rod claddings from nuclear plants in the event of a storage pool dewatering accident or other serious accident

Marina Lasserre has defended her thesis on 17th December 2013 in 'École supérieure des Mines' of St-Étienne.

Document type > *Mémoire/HDR/Thesis

Keywords >

Research Unit > IRSN/PSN-RES/SAG/LESAM

Authors > LASSERRE Marina

Publication Date > 17/12/2013

Summary

Les gaines de zircaloy-4, un alliage de zirconium, contenant les pastilles d’oxyde d’uranium, assurent la première barrière de confinement des combustibles des Réacteurs à Eau Pressurisée. Plusieurs situations accidentelles au cours desquelles les gaines de crayons combustibles sont exposées l’air à haute température ont été envisagées tel qu’un accident de dénoyage d’une piscine d’entreposage du combustible usé. L’azote généralement utilisé en tant que gaz inerte, joue un rôle primordial lorsqu’il est combiné à l’oxygène à haute température. Il est à l’origine de la dégradation catastrophique de l’alliage de zirconium.

 

Les courbes cinétiques obtenues par la technique de thermogravimétrie révèlent la présence de deux domaines cinétiques : le domaine pré-transitoire et le domaine post-transitoire. Le domaine pré-transitoire est caractérisé par la croissance d’une couche d’oxyde dense protectrice : la vitesse de corrosion, qui diminue avec le temps, est contrôlée par la diffusion des lacunes d’oxygène au sein de la zircone dense. Durant le domaine post-transitoire, la couche de zircone perd son caractère protecteur et la vitesse de corrosion augmente. Les images obtenues en microscopie optique révèlent l’existence de régions corrodées caractérisées par une couche de zircone poreuse et par la présence de précipités de nitrure de zirconium (ZrN) à l’interface métal-oxyde.

 

La corrosion des plaquettes de Zy4 à 850 °C sous mélanges oxygène - azote a été étudiée durant le domaine post-transitoire. Trois réactions successives permettent d’expliquer la présence des différentes phases observées et la porosité de la couche d’oxyde post-transitoire. Ainsi, la dégradation catastrophique du métal est due à la progression auto-catalysée par ZrN du front de croissance des zones attaquées.

 

Les hypothèses de modélisation (tests de stationnarité et du « F.Sm ») ont été validées durant le domaine post-transitoire. L’étape déterminante a été identifiée suite à l’étude des variations de la réactivité surfacique de croissance (F) en fonction de la pression partielle d’oxygène et d’azote. La réaction d’interface externe du mécanisme d’oxydation des précipités de ZrN impose sa vitesse aux autres étapes du mécanisme de croissance des régions corrodées. Par analogie avec les modèles de germination-croissance utilisés dans le cadre de la transformation thermique des poudres, nous avons pu décrire l’évolution des zones attaquées. Ce qui nous a permis de calculer la vitesse de corrosion en fonction du temps dans le domaine post-transitoire.


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