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Enhancing Nuclear Safety


Research

Theses in progress

Thermodynamic description of phases in the Ag-In-Zr ternary system, at high temperature, based on experiments


Host laboratory: ​Corium and Radioelement Transfer Research Laboratory (LETR)

Beginning of the thesis: October 2015

Student name: Kasi Gajavalli



Subject description (in French)

Dans les réacteurs à eau sous pression (REP), les crayons absorbants sont constitués d’un alliage Ag-In-Cd (80 en poids.% d'Ag, 15 en poids.% d’In, 5 en poids.% de Cd), entouré par un gainage en acier inoxydable (de type AISI 304 ou 316), lui-même inséré dans un tube guide en Zircaloy-4. Dans le cas d'un scénario accidentel (à savoir une perte de refroidissement du réacteur), l'alliage commence à fondre à partir de 1073 K. Cela ne n’induit pas la dégradation du crayon absorbant car l’alliage à l’état liquide n’interagit pas chimiquement avec l'acier inoxydable. En revanche, l’accroissement de la température conduit à l’augmentation de la pression interne du crayon qui se déforme, cette déformation s’accompagnant alors d’une interaction  entre le gainage et le tube guide, menant à sa dégradation. L’alliage à l'état fondu peut alors interagir avec le tube Zircaloy-4 guide à partir de 1273 K et l’endommager. Lors de cette dégradation du tube guide, la quasi-totalité du cadmium est relâché en raison de sa pression de vapeur élevée tandis que les mélanges Ag-In-Zr (O)  se vaporisent progressivement s’ils restent à des températures suffisamment élevées. La vaporisation de l’argent et de l’indium est importante pour les raisons suivantes :
  • Tout d'abord, l'argent et d'indium sont parmi les principaux contributeurs en termes de masse d’aérosols transportés dans le circuit primaire du réacteur.
  • Ensuite, l'argent et d'indium (et le cadmium) ont un fort impact sur la chimie de l'iode, qui est un contributeur majeur au terme source à court et à moyen terme à l'environnement.


Les propriétés thermodynamiques (liquidus, solidus, proportions de phase, coefficients d'activité des éléments chimiques...) des mélanges Ag-In-Zr (O) sont nécessaires pour pouvoir prédire l'évolution de la dégradation du crayon absorbant et pour calculer les pressions de vapeur des éléments absorbants à parti de ces mélanges. L’étude thermodynamique des systèmes chimiques métalliques, Ag-Zr, In-Zr et Ag-Zr-In est une première étape. Le système Ag-Zr a été largement étudié dans la thèse de doctorat d'Alexandre Decreton. Les travaux sur le système In-Zr sont une continuation de ce travail initial. Notre étude expérimentale du diagramme de phase In-Zr porte sur l’étude des équilibres de phases par métallographie, XRD et par analyse thermique différentielle (DTA) et sur la détermination de l'enthalpie de formation des phases par calorimétrie de dissolution. Cette étude expérimentale vise à établir une modélisation du système Ag-Zr-In-Cd. La base de données thermodynamiques, NUCLEA, actuellement en cours de développement à l'IRSN avec l'appui du SIMAP Laboratory (Grenoble) sera le réceptacle de la modélisation de ce système quaternaire, qui est aujourd'hui très hypothétique.



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