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IRSN, Institut de radioprotection et de sûreté nucléaire

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Enhancing Nuclear Safety


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Etude des mécanismes de transport de l’Iode en milieu nucléaire accidentel par spectrométrie de masse haute température. I – thermodynamique de la vaporisation de CsOH

Matériaux 2006, Dijon, 13-17 November 2006

C. Chatillon(1), F.Z. Roki(2), M.N. Ohnet(2), D. Jacquemain(2).

Document type > *Congrès/colloque

Keywords > safety, chemistry, iodine, severe accident, thermodynamic

Research Unit > IRSN/DPAM/SEREA/LEA

Authors > JACQUEMAIN Didier, OHNET Marie-Noëlle, ROKI Fatima

Publication Date > 17/05/2006

Summary

Lors d’un accident grave de réacteur nucléaire (fusion du cœur), l’iode produit de fission se vaporise dans un milieu chimique complexe et peut être transporté sous différentes formes gazeuses dans le circuit de refroidissement primaire et dans une gamme de température allant de 150 à 2000°C. Afin d’identifier les mécanismes responsables du comportement et du transport de l’iode nécessaires aux modélisations utilisés pour les évaluations de sûreté, des outils thermodynamiques et cinétiques sont mis en place pour analyser les phases vapeurs et aérosols. Dans une première étape du programme CHIP (CHimie de l’Iode dans le circuit Primaire) réalisé par l’Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire en collaboration avec le CNRS et ceci dans le cadre du programme international de recherche ISTP (International Source Term Program), seules les réactions homogènes en phase gazeuse sont étudiées. Dans une configuration restreinte au système quaternaire de base Cs-O-H-I, un réacteur à plusieurs étages a été conçu pour s’adapter à un spectromètre de masse haute température capable d’analyser des vapeurs effusives : l’objectif étant d’identifier les espèces gazeuses et d’en tirer des données thermodynamiques et cinétiques capables de décrire le comportement de ces vapeurs. La spectrométrie de masse haute température est aussi utilisée dans ses configurations de base, c'est-à-dire avec soit une cellule d’effusion classique, soit avec une cellule d’effusion à plusieurs compartiments dite « cellule multiple » pour obtenir des données thermodynamiques relatives à la vaporisation des composés de base du système Cs-I-O-H. Celles concernant la vaporisation de CsOH(s ou l) seront présentées. Ces données concernent les espèces CsOH(g), son dimère Cs2O2H2(g) et son trimère Cs3O3H3(g). Pour cette dernière espèce, aucune détermination thermodynamique n’avait été entreprise jusqu’à ce jour. Il existe pour le composé CsOH un ensemble peu important de déterminations expérimentales et des difficultés de tous ordres sont rencontrées ce qui a conduit les compilateurs de données [1, 2] à des sélections arbitraires et in fine à une incertitude finale très importante – un facteur 100 sur les pressions partielles. Il en résulte même une incertitude sur le choix de l’espèce dont la pression partielle est la plus forte : monomère ou dimère ? Nos déterminations permettent l’examen des causes d’incertitude par différents moyens et tests expérimentaux, lèvent ces incertitudes et proposent un ensemble de valeurs justifiées et fiables.
[1] L. Gurvich et al, J. Phys. Chem. Ref. Data, Vol. 26, N° 4, 1997
[2] M. Chase et al. JANAF Tables, J. Phys. Chem. Ref. Data 1998



(1) : Laboratoire de Thermodynamique et Physico-Chimie Métallurgiques (associé au CNRS, UMR 5614), BP 75 – 38402 Saint Martin d’Hères
(2) : IRSN

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