Laboratoire d'accueil : Laboratoire de recherche sur le stockage géologique des déchets et les transferts dans les sols (LR2S)

Date de début de thèse : 01/10/2009

Nom du doctorant : Guillaume Berthe

Description détaillée du sujet

Les roches argileuses, constituants essentiels des bassins sédimentaires, possèdent des propriétés remarquables.
Ainsi de part leurs très faibles porosités et perméabilités, certaines d'entre elles sont envisagées soit comme roches hôtes pour le stockage de déchets dangereux (chimiques, radioactifs...) soit comme roche "bouchon", servant à empêcher le CO2 de migrer vers la surface depuis son aire de stockage souterrain (Grunau, 1987).
Les précédentes études visant à évaluer la sûreté de ces deux grands types de stockage ont montré que les mécanismes de transport (essentiellement diffusif et/ou par capillarité pour le seul CO2) au travers de la matrice argileuse induisaient, pour la plupart des radioéléments, notamment cationiques, et pour le CO2 des relargages à l'exutoire faibles, qui ne remettaient pas en cause la faisabilité de tels dépôts (Altmann, 2008 ; Celia et al., 2005).
En revanche, on ne peut écarter l'hypothèse de fuites ou de courts-circuits au niveau de discontinuités. Il peut tout d'abord s'agir de fractures d'origine tectonique. Beaucaire et al. (2008) ont ainsi mis en évidence dans le laboratoire souterrain de Tournemire des fractures ouvertes où les eaux prélevées montraient des temps de résidence inférieurs à une dizaine de milliers d'années. Dans le cas d'un stockage de CO2, même des fractures scellées par des minéraux carbonatés, imperméables en condition d'équilibre (Boisson et al., 2001) pourraient créer des courts-circuits du fait de la dissolution partielle de ces minéraux.

D'autre part, les interfaces entre les argilites et le béton utilisé pour reboucher les galeries de stockage ou les puits d'injection de gaz, peuvent également constituer des points faibles en raison de la dégradation du béton lui-même (sous l'effet du stress CO2 (Barlet-Gouédard et al., 2007)) et de l'argilite (sous l'effet d'un stress CO2 (Andreani et al., 2008 ; Gouze et al., in press) ou d'un stress alcalin (Tinseau et al., 2006 ; Devol-Brown et al., 2008)).
Dans le cadre du stockage de CO2, les scénarios prenant en compte de telles discontinuités (fractures et puits endommagés) ont été essentiellement étudiés jusqu'alors par le biais de modélisation (Celia et al., 2005 ; Gasda et al., 2004). Ces travaux mettent en évidence une très large variabilité des taux de fuite, et ce, principalement en raison des très grandes incertitudes des propriétés de transport au niveau de ces discontinuités et de leurs modifications avec le temps sous l'effet des interactions eau-roche.

Plusieurs questions restent en suspend, entre autres :

• Quelle sera l’influence des compositions des argilites et des bétons (connus pour être hautement variables) sur le transfert de masse ? Cela sous-tend, dans le cas des argilites, d'étudier l'effet de la variabilité minéralogique (proportion minéraux argileux/minéraux carbonatés, nature des minéraux carbonatés) et de l’organisation texturale de ces argilites sur le transfert de masse.
• Quel sera l’effet du couplage entre la chimie et le transport (stress CO2 versus gradient de pression et/ou de concentration) sur les propriétés de confinement de ces discontinuités (diminution ou augmentation) ?
   

Ce travail de thèse consistera essentiellement à la mise en oeuvre d’expériences de transport réactif afin d’estimer la possible dégradation, sous stress CO2, des propriétés de confinement des deux types de discontinuités évoqués ci-dessus : des fractures scellées par des minéraux carbonatés et des interfaces béton/argilite.
 

Concernant la forme du CO2 employé, comme à l'heure actuelle toutes les formes sont envisagées dans les scénarios, à savoir de l'eau enrichie en CO2, du CO2 gazeux, du CO2 supercritique (Holloway, 1997), toutes les expériences seront réalisées avec de l'eau enrichie en CO2.
Dans le détail, trois grands types d'expériences seront menés :

• l'effet de la variabilité minéralogique des argilites de Tournemire sera testé via des expériences de through-diffusion (Motellier et al., 2007) avec et sans fluide enrichi en CO2
• les propriétés des fractures remplies de calcite seront étudiées via des expériences de diffusion/perméation, expériences qui permettent d'imposer à la fois un gradient de concentration et de pression (Latrille et al., 2007)
• les propriétés des interfaces béton/argilite seront investiguées à l'aide d'expériences de diffusion/perméation.

Pour chacun de ces items, une partie des expériences sera réalisée avec des radio-traceurs et une autre avec des traceurs stables afin de réaliser une analyse post-mortem des échantillons. Les expériences de type 1 et 3 seront réalisées au CEA, tandis que les expériences de type 2 auront lieu à l'IRSN.
La modélisation des résultats se fera à l'aide du code couplé chimie-transport HYTEC.