Laboratoire d'accueil : Laboratoire de recherche sur le stockage géologique des déchets et les transferts dans les sols (LR2S)
Date de début de thèse : 01/10/2009
Nom du doctorant : Céline Roux
Contexte
Suite à l’accident survenu à la centrale de Tchernobyl, des sols contaminés et des déchets de combustible ont été enfouis dans des fosses de quelques mètres de profondeur situées dans la zone d’exclusion de Tchernobyl. Depuis plusieurs années, une de ces tranchées, la tranchée T22, fait l’objet de recherches menées par l’IRSN.
Ce site expérimental est équipé depuis 1999 de lignes de piézomètres à l’amont et à l’aval de la tranchée dans la direction de l’écoulement. Le suivi de la piézométrie et de la qualité des eaux a mis en évidence l’existence d’un panache de Sr90 (Dewiere et al., 2004) et plus récemment d’un panache de plutonium (Levchuk et al., 2007) en aval de cette tranchée. Afin de modéliser le transport du strontium90 et l’extension du panache après 20 ans, le contenu radiologique de la tranchée a été déterminé et différents tests et expériences de traçage ont été réalisés afin d’acquérir les paramètres hydrauliques (direction et vitesse d’écoulement) de ce site.
Ces paramètres ont permis une première modélisation du transport de Sr90 à partir de la tranchée (Bugai et al., 2005). Cette première modélisation est globalement satisfaisante mais certains paramètres comme le coefficient de partage du strontium ont été ajustés de façon à obtenir un bon accord entre le panache calculé et le panache observé.
Ainsi, la valeur du coefficient de partage du strontium90 (traduisant l’affinité de cet élément pour les constituants du sol) retenu pour cette modélisation est dans la gamme des valeurs citées dans la littérature pour ce type de sol. Mais cette valeur est faible par rapport à celles déterminées par des expériences en laboratoire sur ce même sol dans des conditions géochimiques bien contrôlées. Ces conditions ont été choisies comme représentatives des conditions moyennes observées sur le site. Or le suivi des eaux prélevées dans les piézomètres a montré des variations importantes de teneur des certains éléments pouvant entrer en compétition avec le strontium 90 pour la rétention par le sol. C’est en particulier le cas du strontium88 et du calcium. Plusieurs processus peuvent être à l’origine de ces variations. Le suivi du niveau de la nappe a ainsi montré un phénomène de battement de nappe provoquant l’inondation du bas de la tranchée et donc le relâchement occasionnel de radioéléments (Van Meir et al., 2007). Il est également possible que les alternances d’épisodes d’infiltration et de drainage au niveau de la tranchée soit à l’origine de ces variations.
L’origine des eaux traversant cette tranchée (infiltration des eaux météoriques ou écoulement de l’eau de la nappe) n’est pas encore complètement précisée et certaines hypothèses quant à cette origine ont également été nécessaires pour la modélisation.
Objectif
Le principal objectif de ce sujet de doctorat est d’apporter une meilleure compréhension des chroniques de concentration des différents éléments (stables ou radioactifs) observées dans les différents piézomètres en utilisant les analyses isotopiques de 3 éléments : strontium, uranium, chlore. Cette information nous permettra de mieux contraindre le modèle hydrologique et géochimique du site et ainsi de modéliser plus finement le transport des radioéléments relâchés par la tranchée.
La détermination des rapports isotopiques 86Sr/88Sr et 87Sr/86Sr nous permettra de préciser l’extension du panache de contamination (Naudet 1991), l’influence de la concentration en strontium 88 sur le coefficient de distribution du Sr90, et le système géochimique dans lequel le strontium est engagé et l’origine du strontium naturel.
La détermination de la concentration en uranium et du rapport isotopique 235U/238U dans les eaux de nappe permettra de tester l’existence d’un possible panache d’uranium relâché par la tranchée (présence d’uranium enrichi compris entre 1 et 3% dans les particules du combustible enfoui dans la tranchée T22).
Très solubles et mobiles dans l'eau, les chlorures ne sont pas soumis à des réactions géochimiques, et notamment pas à l'adsorption par les argiles ou la matière organique. Ils constituent ainsi un traceur du transport conservatif des radionucléides. C’est pour cette raison que deux essais de traçage en 36Cl ont été réalisés (communication N. Van Meir) sur le site expérimental en 1999 et 2000 avec des activités respectives de 3 400 Bq/l et de 8 000 Bq/l.
Cependant, les analyses réalisées sur les eaux de la nappe en aval de la fosse montrent des teneurs en chlore pouvant atteindre des valeurs de 10 mg/l, en particulier au niveau du piézomètre le plus proche de la tranchée. Ces teneurs ne s’expliquent ni par les 2 opérations de traçage, ni par les teneurs en Cl de l’eau percolant dans la zone non saturée à proximité de la fosse (2,5 mg/l).
Par ailleurs, le 36Cl étant produit en présence de neutrons libres par activation du chlore commun, des concentrations élevées de 36Cl ont été observées à proximité de nombreuses installations nucléaires (Philips et al 2000). Enfin l’irradiation du carbone des gaines de combustible conduit à une production importante de 36Cl. Toutefois en raison de la température très élevée (2000°C) atteinte dans le réacteur accidenté N°4 en 1986 il possible que peu de 36Cl soit issu de ce processus. Cependant il est probable que des concentrations élevées de 36Cl existent au niveau de la tranchée 22 du site expérimental de Tchernobyl contenant des particules de combustible et des déchets végétaux irradiés lors de l'accident de 1986.
Les analyses en 36Cl devraient ainsi permettre de
i) déterminer les paramètres de transport des radionucléides en s’affranchissant des problèmes d’adsorption des radionucléides tel que le strontium,
ii) contraindre les paramètres de transports utilisées dans les modèles,
iii) de contribuer à la compréhension des concentrations élevées en chlorure dans la mesure ou les sources potentielles présentent des rapports 36Cl /Cl contrastés, e.g. sel utilisé pour le traçage, chlorures issus des déchets, chlorures des précipitations.
Les différents panaches observés seront comparés et interprétés en termes de conditions de transport pour les radionucléides. Enfin le transport des radionucléides sera modélisé à l’aide de codes de transport (Hydrus 2D, Hytec).
Déroulement de la thèse
Cette thèse s’effectuera en partenariat entre l’IRSN, le GIS (Laboratoire de géochimie isotopique environnementale, Univ. de Nîmes) et le laboratoire IDES (Univ. Paris-Sud). Le temps de travail se partagera entre les 3 laboratoires.
Le projet de doctorat s’appuiera sur les travaux préliminaires effectués en 2008 portant
i) sur le développement analytique du traitement des échantillons afin de permettre les analyses en laboratoire conventionnel et
ii) sur l’interprétation des premiers résultats obtenus suite à la campagne de terrain d’octobre 2008.
Une partie du travail de thèse portera sur le traitement et l’analyse des échantillons prélevés (2 campagnes de prélèvement par an) dans les piézomètres de la plate-forme expérimentale de Tchernobyl afin d’acquérir des chroniques de variation de concentration des différents éléments (U, Sr, Cl...) :
- traitement des échantillons en vue de l’analyse vers les laboratoires conventionnels,
- déterminations des concentrations en éléments majeurs, en 90Sr et des rapports isotopiques en 87Sr/86Sr et 86Sr/88Sr, uranium et rapports isotopiques.
Les analyses isotopiques et les concentrations en uranium et strontium seront réalisées par spectrométrie de masse en zone chaude au CEA Marcoule (accord de collaboration en cours de mise en place).
Après extraction du chlore des échantillons d’eau (suivant la technique utilisée au laboratoire GIS), les analyses de 36Cl s’effectueront sur l’AMS Asterisque, implanté en service national du CNRS sur le site de l’Arbois d’Aix-en-Provence, avec possibilités de calibration et/ou de comparaison sur l'AMS de l'ANU à Canberra (collaboration avec Keith Fifeild).
L’ensemble des résultats obtenus sera intégré dans le modèle hydrologique du site existant et permettra de réduire les incertitudes encore existantes.
Cette thèse s’inscrit dans le projet IB08 du groupement national de recherche "Transferts des radionucléides dans le sol, le sous-sol et vers les écosystèmes" (GNR TRASSE), regroupant les équipes de recherche du CEREGE (UMR 6635, Université de Nîmes), de IDES (UMR 8148, Université de Paris Sud), du CNAB (UMR 5084, Université de Bordeaux 1 et 2), du LSCE (UMR 1572, CEA et de Géoscience Rennes (UMR 6118, Rennes 1) et de l’IRSN (DEI/SARG).