Laboratoire d'accueil : Laboratoire d’etude du corium et du transfert des radioéléments (LETR)

Date de début de la thèse :  18/10/2010

Nom du doctorant : Adrien Cartonnet

Contexte

L'amélioration de l'évaluation des rejets de produits radiocontaminants pouvant survenir dans l'environnement suite à un accident affectant un réacteur à eau sous pression est un axe de recherche majeur de l'Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN). L'iode est l'un des produits de fission (PF) les plus étudiés du fait des conséquences radiologiques graves à court terme en cas d'inhalation/d'ingestion. La quantité et la spéciation de l'iode relâchée dans l'environnement font toujours l'objet de projets de recherche pour des conditions dites d'accident grave. Parmi les accidents de dimensionnement, c'est-à-dire les accidents pour lesquels, à l'inverse des accidents graves, le refroidissement du coeur du réacteur reste suffisant pour en empêcher la fusion, les accidents de rupture de tubes de générateurs de vapeur (RTGV) sont les plus probables. Des incertitudes au niveau de l'évaluation des rejets en conditions de RTGV de dimensionnement demeurent, notamment en ce qui concerne l'impact sur les rejets de la chimie de l'iode, comme relevé lors de l'instruction du groupe permanent «conséquences radiologiques des accidents hors accidents graves - parc en exploitation et EPR» qui a eu lieu le 25 Juin 2009. Les conditions de type RTGV dans lesquelles l'iode va être relâché depuis le circuit primaire sont spécifiques:

• températures élevées (250-300°C),
• très faible concentration (-10-10 mol.L-1),
• débit de dose très faible,
• phénomènes dynamiques du fait de la vaporisation brusque d'eau pressurisée (flashing).

Pour ces conditions, la base de données expérimentale et bibliographique associée est insuffisante.
Du fait de la multiplicité des états d'oxydation potentiels de l'iode (-I à V), l'iode est susceptible de former aussi dans ces conditions des espèces volatiles susceptibles d'impacter l'évaluation des rejets et, par conséquent, l'évaluation de l'impact dosimétrique d'un rejet à l'environnement en cas de RTGV.
L'IRSN va participer au nouveau projet OCDE THAI2, réalisé en Allemagne, et qui probablement inclura un essai à grande échelle permettant de mesurer la spéciation de l'iode lors d'un rejet en conditions de RTGV.

Sujet

L'objectif de la thèse proposée est d'étudier les points clés influençant le rejet :

1. l'entrainement de gouttes par jet de vapeur susceptible de transporter des produits de fission dissous;
2. la volatiiité de l'acide hypoïodeux, forme d'iode probable en conditions RTGV.

Le premier point sera abordé en faisant une analyse critique des données existantes dans la littérature sur la problématique de l'entrainement de gouttelettes par des gaz. A l'issue de la revue bibliographique, les paramètres clés seront identifiés et un modèle sera développé et appliqué aux conditions RTGV.

Le second point comportera deux volets distincts:

1. le premier concernera la détermination par voie théorique du coefficient de partage de l'acide hypoïodeux, HIO ou la forme isomère HOf, à l'aide d'un outil de dynamique moléculaire développé dans le cadre du postdoctorat IRSN/C3R en cours. '
2. Le second volet, de nature expérimentale, consistera à mesurer le spectre de l'acide hypoïodeux en phase gazeuse (a priori à partir d'une solution d'iode moléculaire chauffée en milieu basique). Une cellule infrarouge à long parcours optique pourrait être utilisée à cet effet mais la faisabilité reste à instruire. Si la réalisation de la partie expérimentale s'avérait trop longue ou coûteuse, le spectre sera calculé théoriquement et les résultats obtenus seront confrontés aux données expérimentales.

Le sujet proposé s'inscrit dans le domaine de la sûreté des réacteurs et plus exactement dans l'évaluation du terme source. Concrètement, les travaux de recherche entrepris au cours de cette thèse alimenteront des développements de modèles dans le code scientifique ASTEC [8], servant actuellement de référence à l'IRSN pour les calculs de séquences accidentelles. De plus, les réflexions menées au cours de la thèse permettront une meilleure définition des besoins expérimentaux à réaliser notamment dans le cadre d'un futur programme expérimental complémentaire au programme OCDE THAI2 que mènerait l'IRSN.