Laboratoire d'accueil : Laboratoire d’etude du corium et du transfert des radioéléments (LETR)

Date de début de la thèse :  04/10/2010

Nom du doctorant : Romain Vandeputte

Contexte

L'amélioration de l'évaluation de la quantité de produits radiocontaminants pouvant être rejetés dans l'environnement suite à un accident affectant un réacteur à eau sous pression est un des axes de recherche de l'Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN). L'iode est l'un des produits de fission (PF) les plus étudiés du fait des conséquences radiologiques graves à court terme en cas d'inhalation ou d'ingestion. La quantité et la spéciation de l'iode relâchée dans l'environnement en cas d'accident font ainsi l'objet de projets de recherche. L'évaluation précise des rejets à l'environnement est notamment conditionnée par la connaissance de la spéciation des espèces iodées qui atteignent l'enceinte de confinement via la brèche dans le circuit primaire (CP).
l'IRSN/DPAM (Direction de la Prévention des Accidents Majeurs) a lancé un programme couplant expérience et modélisation, dénommé CHIP (CHimie de l'Iode dans le circuit Primaire), pour analyser et modéliser les cinétiques des réactions se produisant en phase gazeuse dans le circuit primaire. Ce programme est réalisé en collaboration avec un ensemble de partenaires nationaux et internationaux et il devrait apporter des données expérimentales macroscopiques sur les fractions sous forme gazeuse et sous forme d'aérosols de l'iode dans des conditions représentatives du CP en cas d'accident grave. Pour être en mesure de développer un modèle prédictif de réactivité de l'iode dans le CP, qui sera intégré à terme dans l'outil de référence européen de simulation numérique des accidents graves ASTEC, des mécanismes réactionnels constitués d'un ensemble de réactions élémentaires doivent être établis et dotés de constantes thermocinétiques. le travail de recherche proposé s'inscrit dans cette démarche.
les résultats des essais intégraux PHEBUS-PF ont mis en évidence un impact fort de la nature des barres de commande (pilotant la réactivité dans le coeur du réacteur) sur le transport de l'iode. Ainsi les résultats de l'essai FPT3 incluant une barre de commande en carbure de bore (B4C) ont montré un taux d'iode gazeux à la brèche beaucoup plus élevé que les autres essais qui incluaient une barre de commande en alliage argent-indium-cadmium. la spéciation d'iode gazeux en sortie du CP est en partie liée aux interactions entre l'iode et le césium qui conduisent à la formation d'aérosols de Csl. Cette formation d'aérosols de Csl pourrait être limitée par les interactions entre le césium et le bore formant des borates de césium et pouvant ainsi expliquer la plus forte proportion d'iode sous forme moléculaire dans l'essai PHEBUS FPT3. Ce sujet de thèse concerne ainsi les interactions entre le césium et le bore et la stabilité des borates de césium dans les conditions accidentelles d'un réacteur à eau sous pression.

Sujet

l'objectif de la thèse proposée est d'étudier la réactivité entre le bore et le césium sur un plan théorique afin d'alimenter la construction de mécanismes réactionnels. A cette fin, des outils de chimie théorique type ab initio seront mis en oeuvre (logiciel GAUSSIAN principalement).
Les formes stables des espèces du bore devront être déterminées et les réactions impliquant le bore et le césium devront être caractérisées sur le plan thermodynamique et cinétique. Ces réactions intégrées dans un mécanisme réactionnel seront appliquées à des scénarios accidentels afin d'en évaluer l'impact sur la spéciation de l'iode.
En fonction de l'avancée du programme expérimental CHIP, le modèle développé sera confronté aux données expérimentales disponibles.