Laboratoire d'accueil : Laboratoire d'expérimentation en mécanique et matériaux (LE2M)

Date de début de la thèse :  03/10/2010

Nom du doctorant : Quoc Tang Vo

Contexte général

Pour développer ses logiciels de calcul d'accidents de réacteurs nucléaires, l'IRSN a besoin d'améliorer la connaissance des propriétés des matériaux constitutifs d'un coeur de réacteur nucléaire dans les conditions induites par ces situations accidentelles. la compréhension du comportement mécanique du matériau de gainage du crayon combustible soumis à des contraintes thermomécaniques sévères revêt une importance particulière car la gaine constitue la première barrière de confinement des produits de fission radioactifs. Pour cela, la DPAM développe des modèles physiques permettant de décrire le matériau dans toute sa complexité. Des programmes de recherche expérimentaux fournissent des données pour développer et valider ces modèles.
Deux situations accidentelles de référence sont principalement étudiées :

• l'accident de perte de réfrigérant primaire (APRP), où suite à une brèche dans le circuit primaire, le coeur du réacteur est dépressurisé et les assemblages combustibles sont portés à très haute température jusqu'à 1200°C et sont exposés à une atmosphère de vapeur d'eau, avant d'être refroidis et trempés par injection d'eau du circuit de secours;
• l'accident de réactivité (RIA), où l'éjection des barres de commande du coeur induit un bref mais intense pic de puissance (jusqu'à quelques milliers de fois la puissance nominale pendant quelques ms), soumettant la gaine à une forte sollicitation thermomécanique transitoire.

Durant un APRP, la microstructure des tubes-gaines évolue pour transformer ces gaines en un matériau typiquement constitué de trois couches: (1) la présence d'une atmosphère oxydante induit la formation d'une couche d'oxyde en paroi externe qui peut atteindre quelques dizaines de μm et dont le comportement mécanique est de type fragile; (2) une couche de métal sous-jacente fortement enrichie en oxygène et dont le comportement mécanique est durci par rapport à celui de la matrice métallique initiale de zirconium; (3) enfin, une zone interne constituée d'une matrice pauvre en oxygène et assez ductile, contenant des inclusions fragiles constituée d'un matériau similaire à celui de la couche intermédiaire (2). Les zones externes et la couche d'oxyde étant fragiles et de faible résistance à la fissuration, la tenue mécanique d'une gaine ayant subi un transitoire APRP est assurée par la zone interne: un composite matrice métallique contenant des inclusions fragiles.
En situation de type RIA, la température du gainage reste modérée et les durées de sollicitation sont courtes, de sorte que la diffusion de l'oxygène dans le gainage est négligeable. Du point de vue de la tenue mécanique, le matériau à considérer est donc l'alliage dans l'état dans lequel il se trouve en conditions normales en réacteur, c'est-à-dire comportant de l'hydrogène incorporé par diffusion lors de la corrosion sous eau. Cet hydrogène peut être sous forme dissoute, en interstitiel dans la maille du métal, mais également lorsque la limite de solubilité est dépassée, sous forme de plaquettes d'hydrure de zirconium, agglomérées en filaments. Le matériau peut donc là aussi être décrit par une structure composite: inclusions allongées fragiles d'hydrures dans une matrice métallique ductile. Ces inclusions s'orientent généralement dans une direction préférentiellement orthoradiale (plaquettes de faible épaisseur colinéaires au plan axial orthoradial), qui est aussi la direction principale de sollicitation en traction induite par le transitoire de puissance. Sous certaines conditions rencontrées en accident RIA (précipitation sous contraintes), les inclusions peuvent aussi localement s'orienter dans la direction radiale.
Dans ce contexte, les possibilités de coupler des techniques d'imagerie et de caractérisation à des essais mécaniques dans le but d'analyser les modifications structurelles des matériaux de gainage induites par ces conditions accidentelles représentent un vif intérêt pour la compréhension du comportement mécanique.

Objectifs de la thèse

L'objectif est d'obtenir des champs de déformation à haute résolution sur des échantillons de gainage présentant les microstructures composites représentatives de celles rencontrées dans les situations de
type APRP et RIA, de les interpréter en établissant te lien entre champ de déformation et microstructure pour proposer des mécanismes de déformation. Ces travaux permettront de contribuer au développement et à la validation des méthodes de changement d'échelle et des modèles afférents qui ont été développés d'une manière générique pour la classe des matériaux à matrice métallique et inclusions fragiles. Ils viseront également à quantifier et comprendre les éventuels écarts entre modèles et expériences.

Déroulement de la thèse

Trois axes de travail sont prévus :

• préparation d'éprouvettes,
• essais de traction avec (IN et interprétation microstructurate
• validation des méthodes d'homogénéisation.

Pour le premier axe, un effort important sera consacré à la préparation et à la caractérisation des éprouvettes. Les essais de traction seront réalisés avec des éprouvettes tubulaires, obtenues à partir de gaines réelles, mais aussi avec des éprouvettes planes, découpées dans des plaques de Zircaloy-4.
L'intérêt dans ce dernier cas est de pouvoir choisir la direction de découpe (et donc la direction de sollicitation) par rapport à la direction de laminage. Cela permettra de réaliser des essais analytiques de compréhension du rôle de la texture métallurgique et de l'orientation des inclusions d'hydrure sur la réponse mécanique de l'alliage.

• Pour les éprouvettes de type APRP, l'oxydation sera réalisée sous flux de vapeur d'eau à haute température. les paramètres température et durée d'oxydation, ainsi que l'état initial de la gaine (pré-oxydée ou non, pré-hydrurée ou non) seront choisis de manière à faire varier les caractéristiques des échantillons, notamment la taille et la répartition des inctusions dans la matrice, et les teneurs en oxygène dans les différentes phases. Des analyses métallographiques approfondies permettront de connaître parfaitement l'ensemble de ces caractéristiques, avec notamment des cartographies de la répartition de l'oxygène à la microsonde électronique, des dosages hydrogène globaux, des mesures locales de micro et nano'dureté, des analyses d'images (proportions surfaciques des phases, covariogrammes). On visera ici un objectif analytique de compréhension plutôt qu'une représentativité APRP.
• les éprouvettes de type RIA seront des tubes ou des plaques chargés en hydrogène, soit par voie électrolytique, soit par voix gazeuse. Différentes conditions de recuit et de refroidissement pourront être testées pour faire varier la distribution spatiale des filaments d'hydrure. Pour la caractériser, nous réaliserons des analyses métallographiques avec révélation des inclusions par attaque chimique. L'analyse d'image permettra de déterminer les principales caractéristiques de la microstructure composite inclusions/matrice: distribution, longueurs et orientations des inclusions. Des dosages de la teneur en hydrogène globale compléteront ces résultats. Des analyses de texture métallurgique par diffraction des rayons X sont également à prévoir.

Pour ce qui concerne les essais de traction :

• Pour les éprolNettes APRP, la transposition sur éprouvettes planes du travail amont réalisé sur éprouvettes tubulaires sera réalisée. Pour les deux géométries, des essais avec deux plans d'observation différents seront réalisés, soit sur un plan de coupe, soit dans un plan parallèle à la surface de l'éprouvette.
• Pour les éprouvettes RIA, une phase de mise au point est envisagée pour adapter le contraste métallographique aux besoins de la ClN_ Les essais viseront à évaluer la réponse du matériau composite en fonction des grandeurs caractéristiques de la population d'inclusions d'hydrure, et en fonction de leur orientation par rapport à la direction de sollicitation.

Des caractérisations post-essais seront réalisées pour interpréter les cartes de déformation et pour proposer des mécanismes de déformation et d'endommagement. De ce point de vue cependant, on ne cherchera pas à descendre à l'échelle intragranulaire, mais plutôt à identifier les contributions des différentes phases et des interfaces à la déformation, donc en considérant le matériau à l'échelle de sa structure composite.
Enfin, sur la base de ces essais, le troisième axe consistera à valider les méthodes de changement d'échelles et contribuer à les faire évoluer. en proposant des améliorations des étapes de localisation dans les méthodes d'homogénéisation pour les comportements non linéaires (ici élastoplastiques) .
Il faut noter que ces 3 volets ne se succèdent pas dans le temps, mais s'alimentent mutuellement et demanderont donc un travail itératif: d'une part parce que les méthodes de préparation métallographique, qui différent selon le type de microstructure, peuvent nécessiter des adaptations imposée par les résultats de CIN, d'autre part parce que les résultats des essais de traction, leur interprétation et leur utilisation en données d'entrée dans les modèles de changement d'échelle pourront générer le besoin de faire évoluer les microstructures à préparer, dans la mesure bien sûr de ce qu'il est possible de faire.