Laboratoire d'accueil : Laboratoire de physique et de métrologie des aérosols (LPMA)

Date de début de thèse : 02/11/2009

Nom du doctorant : Edouard Brugière

Contexte

Les aérosols et leur comportement sont, en partie, décrits par un diamètre équivalent de particule sphérique. Par exemple, le comportement aérodynamique d'une particule est représenté par son diamètre aérodynamique, tandis que son comportement diffusionnel est représenté par le diamètre thermodynamique ou le diamètre de mobilité en utilisant la relation d'Einstein. Généralement, ces diamètres sont utilisés pour établir des lois semi-empiriques et des modèles de comportement des aérosols (dépôt, charge électrique, filtration, coagulation... ).
Néanmoins, à l'heure actuelle, dans des applications de plus en plus nombreuses, les particules rencontrées en suspension dans l'air sont des agrégats de particules primaires plus petites. Les principaux domaines concernés sont: l'étude des aérosols issus d'incendie, la synthèse de nanopoudres, la manipulation de matériaux nanostructurés, l'étude des émissions des moteurs diesels, l'étude de l'aérosol atmosphérique...
Dans ces différents cas, les agrégats ont des formes très complexes pouvant résulter de leur mode de formation; on considère qu'il s'agit de nanoparticules lorsqu'une de leurs dimensions est inférieure à 100 nm. Beaucoup de travaux sont réalisés sur la caractérisation de la forme des agrégats, notamment en utilisant la théorie fractale, et sur les liens existant avec les différents diamètres équivalents.
En revanche, à l'heure actuelle, se pose la question des conditions et des limites d'utilisation de ces grandeurs dimensionnelles pour modéliser le comportement physique des agrégats, notamment en termes de dépôt sur des surfaces, de filtration, de charge électrique et de coagulation. Cette question est légitimée par le fait qu'il existe peu de résultats expérimentaux permettant de valider l'utilisation de ces diamètres dans les modèles ou lois permettant de représenter le comportement physique des agrégats; certaines études révèlent même des différences entre le comportement des agrégats et des sphères équivalentes. Par exemple, dans le cas de la sédimentation, des résultats expérimentaux montrent que la sédimentation de certains agrégats est plus rapide que celle prévue par la loi de Stokes (Johnson et al. 1996, Env. Sci Technol.) ; dans le cas de la diffusion brownienne, une étude numérique montre que le coefficient de diffusion brownien d'agrégats de dimension fractale égale à 2 est largement surestimé lors de l'utilisation du diamètre équivalent en mobilité, par rapport à celui calculé sur la base de simulations du mouvement des particules et l'écart augmente avec le nombre de particules primaires de l'agrégat (Moskal et Payatakes 2006, J. Aerosol Sci.). Signalons qu'une surestimation du coefficient de diffusion d'une particule conduit à une surestimation du dépôt sur les surfaces. Un autre phénomène important agissant sur le comportement des aérosols de combustion est la thermophorèse. Une étude montre que, dans le cas des agrégats, il peut exister une interaction entre la thermophorèse, conduisant à une orientation des particules, et le mouvement brownien (Mackowski 2004, J. Coll. Int. Sci.), les trajectoires des particules pouvant ainsi devenir déterministes. En poursuivant ses travaux, Mackowski (2006, J. Aerosol Sci.) montre que la vitesse de thermophorèse des agrégats peut être légèrement plus élevée que celle d'une sphère isolée.
Face à ces constats et compte tenu de l'importance du comportement des aérosols au regard de leur dispersion dans l'atmosphère des locaux ou dans l'environnement et de la contamination surfacique des parois ou des sols liée à leur dépôts, il apparaît nécessaire de développer les connaissances sur le comportement physique des agrégats afin de mieux estimer les conséquences d'un confinement imparfait ou d'une perte accidentelle du confinement de matières radioactives dans les installations nucléaires ou de polluants dans les installations industrielles.

Objectifs de la thèse

L'objectif de la thèse est d'étudier expérimentalement le comportement des agrégats, en termes de mécanismes de dépôts sur des surfaces. Les principaux mécanismes à étudier sont : la thermophorèse, la sédimentation et pour les nanoparticules, la diffusionphorèse. Les techniques récemment développées à l'IR5N permettront de caractériser avec précision la morphologie fractale des agrégats (Ouf 2006, Thèse de l'université de Rouen).
On utilise généralement la vitesse de dépôt pour caractériser la capacité des particules à se déposer sur une surface suivant un mécanisme donné. La mesure de ce paramètre sera réalisée en utilisant une méthode classique qui utilise des échantillons de particules prélevés dans le gaz et sur la paroi, mais aussi en développant une méthode optique de mesure du flux de particules au voisinage de la paroi. Le développement de cette méthode permettra également d'obtenir des informations sur l'épaisseur de la couche limite de concentration au voisinage de la paroi. Le rôle important de ce paramètre dans le cadre de la modélisation de la vitesse de dépôt a encore été souligné récemment par Layly et Plumecocq (Congrès Français sur les Aérosols 2006).
Finalement, à l'aide des résultats des mesures expérimentales, on étudiera la validité des modèles actuellement utilisés qui reposent principalement sur l'utilisation du diamètre aérodynamique ou du diamètre de mobilité.