Laboratoire d'accueil : Bureau d’expertise et de recherche pour la sûreté des installations de stockage de déchets radioactifs (BERIS)

Date de début de la thèse :  18/10/2010

Nom du doctorant : Camille Chautard

le sujet de thèse proposé s'inscrit dans le cadre du projet 2.1.1 du Plan Moyen Long Terme de l'IRSN relatif au stockage de déchets radioactifs de moyenne et de haute activité et à vie longue (MA-HAVL).
Ce projet vise à comprendre et modéliser les phénomènes importants pour le stockage en couche géologique profonde des déchets MA-HAVL, en vue d'expertiser la sûreté de ('installation future.

La sûreté d'un stockage profond de déchets radioactifs repose en partie:

• sur l'étanchéité de composants métalliques (surconteneurs de déchets vitrifiés notamment) pendant plusieurs milliers d'années
• sur le maintien des propriétés chimiques et hydrauliques favorables des barrières argileuses (roche hôte, bouchon d'alvéole en bentonite).

L'interaction de ces matériaux métalliques et argileux en conditions de stockage pourrait cependant modifier leurs propriétés de confinement, avec notamment une perte prématurée d'étanchéité des surconteneurs d'une part et une altération des propriétés des argiles d'autre part.
En effet, une des fonctions des surconteneurs de colis de déchets, constitués d'acier au carbone, est d'être totalement étanches pendant une durée de 4000 ans afin de garantir la protection des déchets pendant la période de conditions thermo-hydrauliques transitoires. Or l'analyse par l'IRSN des éléments de connaissance disponibles en 2005 l'a conduit à considérer que les conditions physico-chimiques transitoires initiales (milieu oxydant et/ou partiellement saturé en eau, teneurs en chlorures et sulfures, températures élevées... ) pourraient donner lieu à des phénomènes de corrosion drastiques (vitesse de corrosion de l'ordre du mm/an) avant que le système ne retrouve des conditions d'équilibre (milieu réducteur, saturé en eau, températures modérées...) favorables à une corrosion généralisée plus lente (de l'ordre de quelques  μm/an).
Par ailleurs, si la perturbation des argiles due à la migration du fer issu de la corrosion de l'acier est supposée être localisée près de l'interface fer-argile (quelques centimètres après 100 000 ans), les modélisations des interactions fer/argiles considèrent pour la plupart des matériaux homogènes avec des interfaces parfaites. Or une propagation de la perturbation à la faveur d'hétérogénéités de structure (interstices entre blocs de bentonite, fissures de la zone de roche endommagée par l'excavation, interfaces avec les autres composants du stockage... ) ne peut être exclue en l'état actuel des connaissances. Ce type de perturbation "hétérogène", i.e. localisée dans des zones spécifiques pourrait le cas échéant présenter une extension plus importante et avoir une incidence significative sur les performances de confinement des ouvrages.
La corrosion des matériaux métalliques susceptibles d'être utilisés en conditions de stockage ainsi que les interactions fer-argile sont donc des axes de recherche qu'il convient de mener en support à l'expertise. De ce fait, l'IRSN mène depuis 2002 en collaboration avec le CEA des études visant à identifier les évolutions minéralogiques des matériaux argileux d'un stockage (argilites de la formation hôte, argiles gonflantes des barrières ouvragées) en interaction avec du fer; il s'agit notamment de caractériser les propriétés de confinement chimiques et hydrauliques des matériaux argileux altérés et plus récemment, d'étudier l'influence d'hétérogénéités sur les mécanismes d'altération des argiles. En vue de disposer d'observations expérimentales réalisées en conditions contrôlées, une expérimentation de percolation d'une eau porale synthétique de Tournemire à travers un échantillon d'argilite présentant une hétérogénéité de structure et dans lequel est incluse une pièce d'acier non allié a été lancée début 2010 pour une durée d'environ un an dans le cadre du GGP-CIC. Cette expérience est également menée en présence de bactéries ferriréductrices et sulfato-réductrices en vue de tester leur influence sur la réactivité fer/argile en milieu hétérogène.
Les travaux de thèse proposés visent, sur la base du suivi puis de la modélisation de ces expérimentations de percolation, à déterminer l'influence d'hétérogénéités et d'activités microbiennes sur la réactivité fer-argile, notamment en termes d'évolution de propriétés de confinement chimiques et hydrauliques de l'argile. La démarche et les moyens retenus pour atteindre cet objectif sont explicités ci-après.
L'espace résiduel entre la pièce d'acier et l'argilite pouvant être propice au développement de bactéries, il s'agira en premier lieu d'observer la corrosion de cette pièce en présence ou non de bactéries sulfato-réductrices. Le suivi chimique de l'eau de percolation permettra de confirmer le développement d'une activité bactérienne au sein de la cellule. L'état et la vitesse de corrosion des aciers utilisés dans les deux expériences seront déterminés lors de leur démantèlement. Le cas échéant, la formation d'un biofilm sur la surface de la pièce d'acier sera étudiée.
La relation entre perturbations minéralogiques et évolution des propriétés hydrauliques restant à ce jour mal connue, il s'agira en second lieu d'observer l'évolution du débit de percolation au cours de l'expérience, puis d'estimer via la caractérisation post-mortem des échantillons l'extension de la perturbation fer-argile en considérant l'influence d'une hétérogénéité de structure. Le suivi de l'évolution de la percolation permettra de mettre en évidence les modifications éventuelles des propriétés hydrauliques de l'argile ainsi que l'évolution chimique du percolat. La relation entre ces modifications et les perturbations minéralogiques sera complétée par la caractérisation post-mortem des échantillons après le démantèlement (MES, DRX, microfluorescence X, Mossbauer). Enfin, l'influence du développement de bactéries ferri-réductrices et sulfato-réductrices sur la réactivité fer-argile pourra être déterminée par comparaison des résultats obtenus dans les deux expériences.
Les phénomènes observés seront simulés avec le code de transport-réactif HYTEC en vue de mieux appréhender les processus en jeu. Des expérimentations complémentaires de courte durée visant à acquérir des données cinétiques nécessaires à la modélisation (expériences en batch) ou à corroborer les observations déjà réalisées (rétroaction des modifications minéralogiques sur les propriétés de transfert, influence d'hétérogénéités) s'avèreront très probablement nécessaires. Celles-ci seront définies plus précisément au début de la thèse.