SharePoint
Aide
Faire avancer la sûreté nucléaire

La Recherchev2

Thèses en cours

Étude comparative des phénomènes de transport convectifs et diffusifs au sein de l'argile à opalines du Mont Terri

Fermer

Authentification

Email :

Mot de passe :

Laboratoire d'accueil : Laboratoire d'étude et de recherche sur les transferts et les interactions dans les sous-sols (Letis)

Date de début de thèse : octobre 2014

Nom du doctorant : Catherine Ji Yu
​Descriptif du sujet


Contexte


La thèse proposée s’inscrit dans la continuité des études menées par PRP-DGE/SRTG/LETIS sur les propriétés de confinement des formations argileuses dans l’objectif d’expertiser les dossiers de sûreté présentés par l’Andra dans le cadre de son projet de stockage géologique des déchets en Meuse/Haute-Marne (projet Cigéo).


Sujet de l’étude


Cette étude a pour objet de développer et valider une méthodologie destinée à évaluer les propriétés de confinement d’une couche argileuse épaisse et ses échanges en terme de transferts de radionucléides avec son encaissant en utilisant la formation d’Argile à Opalines accessible depuis le laboratoire di Mont Terri comme exemple.


Cette étude vise à renforcer la confiance (confidence building) dans la compréhension de l’importance relative des phénomènes diffusifs et convectifs, qui représente un des points clés de l’analyse de sûreté.


Pertinence scientifique


La plupart des études menées par le LETIS et les laboratoires qui l’ont précédé à l’IRSN ont concerné la couche argileuse du Toarcien-Domérien (TDo) de Tournemire. Ces études ont révélé, pour cette roche argileuse sur-consolidée et très imperméable (KH≈1E-14 m/s), un champ de pression qui s’explique par le couplage des flux d’eau générés par l’ensemble des phénomènes de transport (convection, osmose chimique et thermique) en régime permanent. Les profils d’halogénures, quasi-linéaires entre les deux aquifères encadrant la formation argileuse du TDo, suggèrent un processus d’échange diffusif presque achevé entre la couche argileuse et son encaissant aquifère avec une durée d’échange en accord avec le retrait définitif de la mer, au Crétacé moyen (environ 80 Ma d’après Bensenouci, 2010 ; Le Gal La Salle et al., 2013). Les mesures et modélisations effectuées sur le TDo de Tournemire ont ainsi permis de conclure à la dominance de la diffusion par rapport à la convection pour le transfert des solutés (Trémosa, 2010 ; Bensenouci, 2010 ; Trémosa et al., 2012 ; Matray et Trémosa, 2013). Ce résultat a été obtenu par comparaison des temps caractéristiques de la diffusion et de l’advection qui sont proches mais tout de même en faveur de la diffusion (le Nombre de Péclet vaut 0,7 en couplant tous les phénomènes de transport responsables d’un flux d’eau et il vaut 0,3 en convection pure).


En ce qui concerne la formation argileuse du Callovo-Oxfordien (Cox), qui est la couche hôte du projet de l’Andra, les profils d’halogénures suggère également un échange diffusif presque achevé avec son encaissant aquifère. Cependant, les récents travaux de Gonçalvès et al. (2012) couplant les flux convectifs et osmotiques en régime permanent ont permis d’expliquer au mieux 80 % des surcharges hydrauliques dans la couche supérieure du Cox et à peine 50 % dans la partie inférieure. Ce résultat suggère la persistance d’un état transitoire du profil de charge dont l’origine n’est toujours pas établie (causes dynamiques telles que le changement de conditions aux limites, le fluage…). Dans ce contexte d’état transitoire, il est impossible d’établir un diagnostic clair sur la prédominance d’un phénomène de transport par rapport à un autre puisque les causes dynamiques peuvent générer des flux d’eau et donc se surimposer aux flux convectifs et osmotiques. Les études de sûreté du stockage imposent dans ce cas de majorer la contribution convective en augmentant le gradient de charge de 0,1 à 0,4, voire plus.


La formation de l’Aalénien-Toarcien (nommée OPA pour Argiles à Opalines) du Mont Terri, est la seule des 3 formations argileuses compactées étudiées en Europe pour laquelle la comparaison des flux convectifs et diffusifs n’a pu être réalisée. La raison tient essentiellement au manque de données représentatives de la charge hydraulique, les forages ayant été réalisés dans des zones hydrauliquement perturbées. Seul le profil d’halogénures a pu y être précisé. Il montre une préservation de l’eau marine au centre de la couche argileuse avec une chlorinité égale à 2/3 de la valeur initiale. Les géologues attribuent cette préservation exceptionnelle de l’eau marine à une dilution tardives des eaux météoriques datée, par les traceurs naturels 4He et 2H, entre 5 et 6 Ma ce qui est en accord avec l’histoire géologique du Jura (Mazurek et al., 2011).


Ceci traduit un état transitoire chimique indéniable alors que la perméabilité moyenne de l’OPA est comparable à celle du COx de Bure (KH≈1E-13 m/s, Andra, 2005 et Thury and Bossart, 1999). Dans ces conditions, une question scientifique demeure : Quel phénomène de transport domine l’autre entre la convection sensu largo (incluant la chemo-thermo-osmose) et la diffusion dans l’Argile à Opalines du Mont Terri et quel serait l’impact d’un transitoire hydraulique et chimique sur le transfert de solutés? Le site du Mont Terri intéresse la sûreté d’un stockage à plus d’un titre : Il se trouve dans une situation transitoire extrême, l’autre extrême étant le site de Tournemire qui peut être considéré comme hydrauliquement et, dans une moindre mesure,  hydrochimiquement à l’équilibre vis-à-vis de son encaissant. Le site de Bure se trouve quant à lui dans une situation intermédiaire malgré des propriétés hydrauliques proches de celles du Mont Terri.


C’est pour répondre à ces questionnements, et accéder à des données non perturbées que plusieurs partenaires ont décidé de s’associer et de réaliser un forage profond via l’expérience DB (Deep Borehole experiment) du projet Mont Terri dont l’IPSN puis l’IRSN sont partenaires depuis 1996. L’objectif de DB est permettre in fine de préciser les processus utiles aux calculs de performance. En effet à ce jour, seules la diffusion et la convection sont prises en compte dans ces calculs. L’étude devra permettre de préciser la prise en compte des processus de transport complémentaires à la contribution des flux d’eau. L’étude se focalisera notamment sur les phénomènes osmotiques (chemo et thermo osmose). Tous les autres forcages géologiques susceptibles d’induire une anomalie de pression seront également étudiés. L’étude s’intéressera plus particulièrement à la prise en compte du comportement viscoplastique des argiles, au déséquilibre de compaction, à la contrainte tectonique, aux variations de charge dues aux évènements glaciaires ou à l’érosion et enfin aux transformations  diagénétiques.


Moyens mis à disposition de la thèse


L’expérience DB consiste à réaliser le forage BDB-1 de 250 m de long (Fig. 1). Le forage doit pénétrer les calcaires du Dogger inférieur sur environ 95 m, puis traversera l’Argile à Opalines (OPA) sur environ 130 m pour finir dans les marnes du Lias sur 25 m. Le forage sera entièrement carotté et incliné à 45° pour obtenir des carottes perpendiculaires à la stratification et limiter les déformations du forage par fluage et breakouts. L’eau sera utilisée comme fluide de forage pour le Dogger inférieur et l’aquifère et l’air pour l’OPA et les marnes liasiques. L’utilisation de l’air pour l’OPA doit permettre d’éviter toute pollution des traceurs naturels (halogénures isotopes stables de l’eau et gaz rares) par un autre fluide. Les carottes feront l’objet d’une analyse minéralogique, pétrographique et seront photographiées/scannées sur site avant d’être conditionnées selon les demandes des différents partenaires. L’IRSN récoltera 50 cm de carotte tous les 10 m forés sur toute la hauteur du forage. A l’issue du forage, une série de diagraphies (gamma ray spectrale, diamétreur, imagerie de paroi…) sera réalisée. Puis un équipement hydraulique comprenant 7 chambres de mesure de pression et température de 1 m de long chacune (2 dans l’encaissant et 5 dans l’OPA) sera installé (Fig. 2). Les capteurs installés en surface seront connectés aux chambres de mesures par des lignes hydrauliques puis reliés à un système d’acquisition de données. Après stabilisation des pressions et des températures, il sera alors possible de réaliser des essais pour obtenir les paramètres hydrauliques (T et S). Tout cet enchainement devrait à terme permettre d’obtenir entre autres :

  • Un « log » géologique complet et homogène de l’OPA et de son encaissant avec la composition minéralogique et l’analyse paléontologique sur toute la colonne sédimentaire, en particulier pour étudier le passage Aalénien/Toarcien ; Des diagraphies incluant des gamma ray spectrales seront également réalisées pour remonter au taux de production in situ d’He-4 à comparer aux mesures obtenues en cellules de dégazage ;
  • Un enregistrement long-terme de la pression et température en dehors de la zone hydrauliquement perturbée et à l’équilibre.


Toutes ces données seront autant d’atouts pour le programme de recherche proposé ici. Cette expérience est réalisée en collaboration avec 5 partenaires qui contribuent financièrement à part égale. Le montant de l’expérience DB est d’environ 400 000 CHF sur 5 ans pour la seule réalisation du forage, des diagraphies et de l’installation de son équipement hydraulique.


Programme de recherche envisagé


La thèse proposée vise à qualifier et valider une méthodologie susceptible d’évaluer le mode de transfert dominant des radionucléides anioniques les plus pénalisants (eg Cl-36, I-129 et Se-79) pour la sûreté d’un stockage par comparaison des flux convectifs sensu largo et diffusifs. Elle est étroitement liée à l’expérience DB.


a) Volet expérimental


La première partie du programme de recherche de cette thèse consistera à acquérir les paramètres nécessaires à l’évaluation individuelle des phénomènes de transport qui relient un flux d’eau ou de soluté à un gradient de force (P,T,C) par l’intermédiaire d’un coefficient phénoménologique qui lui est propre (Onsager, 1931a,b). Parmi ces phénomènes, on retiendra, la diffusion pour les flux de solutés et la convection ainsi que l’osmose chimique et l’osmose thermique pour le transport des solutés associés aux flux d’eau. Les étapes suivantes seront réalisées :


•    Acquisition des gradients de force (P, T et C)


Les deux premiers seront obtenus par enregistrements directs des capteurs de pression et de température connectés aux différentes chambres de mesure du dispositif multi-obturateurs. Il faudra attendre un état d’équilibre vis-à-vis de l’encaissant et environ deux années de chronique pour tenir compte des fluctuations cycliques saisonnières.


Le gradient de potentiel chimique sera obtenu après acquisition d’un profil de la chimie de l’eau porale sur toute la colonne sédimentaire. Le travail consistera à réaliser des expériences d’échange diffusif (radiale, axiale et/ou cubique selon la tenue des carottes) dans le but d’obtenir un profil d’halogénures (Cl-, Br-) et des autres espèces mobiles (SO42- en particulier). Le profil de la CEC (capacité d’échange cationique) sera également acquis sur toute la colonne sédimentaire et permettra d’estimer la composition de l’échangeur cationique nécessaire au calcul de la composition chimique de l’eau porale.


On appliquera enfin le modèle de Pearson et al. (2003) qui considère l’équilibre thermodynamique de l’eau porale avec les phases minérales qui l’entourent. On utilisera pour cela les données de minéralogie et d’échange cationique mesurées sur les échantillons. Les porosités accessibles aux anions seront déduites des expériences de diffusion radiale en utilisant les isotopes stables de l’eau et les chlorures comme traceurs naturels.


•    Acquisition des coefficients phénoménologiques (K, KP, KT et De)


Ces coefficients sont : K, la conductivité hydraulique (Loi de Darcy) ; KP, la perméabilité osmotique (Osmose chimique) ; KT, la perméabilité thermo-osmotique (Thermo-osmose) ; et De, le coefficient de diffusion effectif des chlorures.


Les 3 premiers de ces coefficients dépendent tous de la perméabilité intrinsèque de la roche poreuse qu’il conviendra donc de déterminer dans un premier temps.

  • La perméabilité intrinsèque, liée à la conductivité hydraulique par la viscosité dynamique de l’eau, et la masse volumique du fluide qui dépendent de sa température et de sa salinité. Le travail consistera à obtenir un profil de perméabilité sur toute la colonne sédimentaire. Pour cela on appliquera une loi caractéristique d’un milieu poreux ayant une géométrie de pores plans et parallèles (Loi de Kozeny-Carman). L’application de cette loi nécessite l’acquisition des propriétés pétrophysiques de la roche (teneur en eau, porosité, densité des grains, surface spécifique) par des mesures de 1) Masse volumique humide par pesée dans le pétrole, 2) Etuvage, 3) Pycnométrie He et 4) surfaces spécifiques par méthodes BET et BJH N2 ou Ar. Les perméabilités ainsi obtenues seront ensuite comparées à celles déduites des essais hydrauliques qui devraient être réalisés courant 2015 sur toutes les chambres de mesure de BDB-1.
  • La perméabilité osmotique est le produit de la perméabilité intrinsèque par un coefficient d’efficacité osmotique compris entre 0 et 1. Ce coefficient d’efficacité osmotique qui dépend à la fois de la concentration de la solution, de la taille des pores mais aussi de la proportion de cations divalents pourra être déduit du modèle théorique de Trémosa et al. (2012). Des essais sur échantillons pourront également être envisagés pour comparaison avec les données du modèle au travers d’une collaboration possible avec un laboratoire d’analyse (e.g. ECL Lille).
  • La perméabilité thermo-osmotique qui dépend des changements d’enthalpie du fait de l’altération des liaisons hydrogènes à la surface des argiles sera également calculée au moyen du modèle théorique de Gonçalves et al. (2012). L’acquisition de ce paramètre nécessitera l’obtention préalable de variables telles que la CEC, pour le calcul de la densité des charges de surface des feuillets d’argile, et la perméabilité intrinsèque estimée préalablement à partir des paramètres pétrophysiques.     
  • Les coefficients de diffusion des chlorures seront déterminés expérimentalement au moyen de cellules de diffusion (radiale, through diffusion et cubique). Les expériences de diffusion radiale permettront d’accéder aux coefficients de diffusion de pore et à la porosité accessible aux chlorures via des expériences dites cinétiques (Bensenouci, 2010). Les profils d’halogénures (Cl et Br) seront acquis au travers d’expériences de diffusion cubique (Patriarche, 2004) qui devraient confirmer les coefficients de diffusion de pores. Enfin, la Through Diffusion permettra d’établir l’anisotropie de coefficients dans la colonne sédimentaire.


b) Volet modélisation


•    Modélisation du profil de charge


Cette modélisation s’effectuera le long d’un profil symbolisant le forage incliné et en appliquant l’équation de continuité. Dans un premier temps les calculs seront effectués en régime permanent. Les calculs seront effectués en individualisant les phénomènes de transport pour en déduire leur contribution au profil de charge hydraulique puis en couplant tous les flux. On pourra ainsi en déduire la décharge spécifique, ou flux d’eau entrant ou sortant, de la couche argileuse. Si les calculs ne sont pas satisfaisants alors on considèrera une modélisation à l’état transitoire.


La prise en compte d’un état transitoire nécessitera l’acquisition de l’emmagasinement spécifique qui définit la quantité d'eau qu’une formation peut libérer pour une perte de charge de 1 m en équivalent hauteur d’eau. Il existe deux moyens d’acquérir ce paramètre : le premier par des essais hydrauliques permettant une acquisition simultanée de la Transmissivité et le second par application d’un modèle hydromécanique simplifié utilisant l’amplitude d’une harmonique d’origine gravimétrique pure de la marée et déduite de l’analyse spectrale des signaux de pression. Les valeurs moyennes pourront alors être appliquées à l’équation de continuité.  


•    Modélisation des profils d’halogénures


Ces modélisations auront pour objectif d’évaluer la concordance entre les données de traceurs mesurées et l’hypothèse d’une dernière phase de dilution de l’eau marine infiltrée au Miocène (Mazurek et al., 2011). Elles seront effectuées à l’aide du code de calcul Hytec (Mines Paristech) et pourront être comparées aux données déduites des autres traceurs naturels (isotopes stables de l’eau et Hélium-4) en accord avec les autres partenaires du projet.


•    Contribution de la diffusion et de l’advection au transfert de masse


La contribution des flux couplés au transfert de masse des halogénures sera abordée par le calcul des nombres de Péclet. Le nombre de Péclet traduit le rapport des temps caractéristiques de la diffusion sur celui de la convection. Ici la convection inclut aussi les contributions osmotiques au flux d’eau. Le calcul des nombres de Péclet requiert les paramètres d’entrée suivants : la décharge spécifique déduite de la modélisation du profil de charge, le coefficient de diffusion de pores du chlore mesurés sur la colonne, la porosité cinématique intermédiaire comparable à celle accessible à la diffusion des chlorures, les mesures et la distance à parcourir par le polluant (ici on choisit les chlorures) entre un lieu de stockage théorique et l’aquifère supérieur. Cette analyse sera effectuée en régime permanent comme en régime transitoire. Elle permettra enfin de conclure au caractère dominant d’un flux de soluté par rapport à un autre et de l’importance de la prise en compte d’un régime transitoire.



Bibliographie
1.    Andra (2005) – Dossier argile 2005 - http://www.andra.fr/download/siteprincipal/document/editions/269.pdf

2.    Bensenouci, F. (2010) Apport des traceurs naturels à la compréhension des transferts au sein des formations argileuses compactées. Ph.D. thesis. Univ. Paris-Sud 11.

3.    Gonçalvès, J., de Marsily G., Tremosa, J. (2012) Importance of thermo-osmosis for fluid flow and transport in clay formations hosting a nuclear waste repository Earth and Planetary Science Letters 339–340 1–10, http://dx.doi.org/10.1016/j.epsl.2012.03.032

4.    Le Gal La Salle C., Matray J.M., Bensenouci F., Michelot J.L., Dauzères A., Wittebroodt C., Frape S., Shouakar-Stashe O., Rebeix R., Lancelot J. (2013) Modeling Cl- concentration and δ37Cl profiles in porewater across a 250m-thick indurated argillite at the Tournemire URL (France) Procedia Earth and Planetary Science 7 ( 2013 ) 471 – 474.

5.    Matray J.M., Tremosa J. (2012) Non-diagonal transport phenomena in deep disposal facilities: contribution of osmotic processes to the interpretation of the far-field water pressure in the Tournemire argillite. Eurosafe conference. Paper available at the Eurosafe official web site: http://www.eurosafe-forum.org/userfiles/file/Eurosafe2012/Seminar3/Abstracts/03_01-Non diagonal transport phenomena.pdf
6.    Mazurek, M., Hurford, A.J., Leu, W. (2006). Unravelling the multi-stage burial history of the Swiss Molasse Basin: integration of apatite fission track, vitrinite reflectance and biomarker isomerisation analysis. Basin Res. 18, 27–50

7.    Mazurek, M., et al. (2011) Natural tracer profiles across argillaceous formations. Appl. Geochem. (2011), http://dx.doi.org/10.1016/j.apgeochem.2011.03.12
8.    Onsager, L, (1931a) Reciprocal relations in irreversible processes. I. Phys. Rev. 37, 405.
9.    Onsager, L. (1931b) Reciprocal relations in irreversible processes. II.Phys. Rev. 38, 2265.

10.    Patriarche, D., Michelot, J.-L., Ledoux, E., Savoye, S., 2004a. Diffusion as the main process for mass transport in very low water content argillites: 1. Chloride as a natural tracer for mass transport. Diffusion coefficient and concentration measurements in interstitial water. Water Resour. Res. 40 (W01516). http://dx.doi.org/10.1029/2003WR002600.

11.    Pearson F. J., Arcos D., Bath A., Boisson J. -Y., Fernández A. M., Gäbler H.-E., Gaucher E., Gautschi A., Griffault L., Hernán P. and Waber H. N. (2003) Mont Terri Project – Geochemistry of Water in the Opalinus Clay Formation at the Mont Terri Rock Laboratory. Reports of the FOWG, Geology Series No. 5 – Bern 2003

12.    Rousseau-Geutin P. (2008) Les processus couplés dans les argilites du Callovo-Oxfordien sur le site de Bure : implications pour les mouvements de fluide et de solutés. Thèse de l’Université de Paris VI – Pierre et Marie Curie.

13.    Thury M., Bossart P. (1999) Mont Terri rock laboratory – Results of the Hydrogeological, Geochemical and Geochemical Experiments Performed in 1996 and 1997. Rapport du SHGN N°23.

14.    Tremosa, J. (2010), Influence of osmotic processes on the excess-hydraulic head measured in the Toarcian/Domerian argillaceous formation of Tournemire, Ph.D. thesis, Universite´ Pierre et Marie Curie, Paris 6, France.

15.    Tremosa, J., Gonçalvès, J., Matray, J.M. (2012) Natural conditions for more limited osmotic abnormal fluid pressures in sedimentary basins. Water Resources Research, Vol. 48, W04530, http://dx.doi.org10.1029/2011WR010914.