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Devenir du radium et du thallium aux interfaces en contexte minier : implications sur les conséquences à long terme des rejets diffus

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Laboratoire d'accueil : Laboratoire d'étude des transferts en sub-surface (LT2S)

Date de début de thèse : octobre 2014

Nom du doctorant : Loïc Martin
​Descriptif du sujet


Contexte


Le radium (Ra) et ses descendants sont des contaminants potentiels des écosystèmes aquatiques dans l’environnement proche des sites d’extraction d’uranium (U). Bien que la concentration du Ra dissous puisse s’élever classiquement jusqu’à quelques 10-13M sur les sites miniers (10-13M est équivalent à 0,8 Bq/L de 226Ra), la surveillance des sites en activité ou fermés, nécessite de pouvoir aussi mesurer les faibles concentrations de Ra du fond géochimique (de l’ordre de 10-15M). Actuellement, la fréquence et le nombre d’échantillons sont limités par les volumes nécessaires (souvent plusieurs litres pour les eaux continentales), le temps passé par un opérateur de terrain à pré-concentrer le Ra sur des fibres au MnO2(s) ou la durée d’acquisition des signaux de désintégration sur les compteurs a ou g. L’acquisition en routine de données avec une maille spatiale resserrée (ou une résolution verticale améliorée dans la zone hyporhéique d’une rivière) et une fréquence adaptée sont pourtant indispensables à la calibration/validation des outils de simulation d’impact environnemental. Par ailleurs, la spéciation du Ra (dans la phase dissoute et la phase solide) et sa mobilité posent encore de nombreuses questions. En particulier, sa réactivité dans les zones de transition redox, son transfert à l’interface nappe-rivière et son interaction avec les macromolécules organiques naturelles doivent être mieux caractérisés.


Quant au thallium (Tl), contaminant également des écosystèmes aquatiques plus toxique que le mercure, des enrichissements sont enregistrés fréquemment dans les eaux d’exhaures minières (souvent plus de 1000 fois le fond géochimique qui est de l’ordre de 10-11M ; Couture et al., 2011; Law and Turner, 2011 ; Casiot et al., 2011 ; Xiao et al., 2012). Présent en solution principalement à l’état d’oxydation +I, cet élément est relativement mobile et échappe au traitement des eaux visant à retenir Ra (Peter and Viraraghavan, 2005). Le Tl est considéré dans cette étude à travers ses isotopes stables (203 et 205) comme un traceur potentiel de la contribution des eaux d’exhaure minières à l’hydrologie locale, dont les concentrations peuvent être déterminées simultanément à celle du Ra par HR-ICP-MS (207,210Tl issus de la chaîne de désintégration de 235,238U sont des isotopes dont les demi-vies sont de l’ordre de quelques minutes et qui ne seront pas mesurés).


Ce sujet de thèse vise à quantifier les transferts de radium et de thallium (Ra, Tl) dans l’environnement de sites miniers avec pour objectif d’estimer les conséquences à long terme des processus contrôlant la mobilité de ces éléments. Ces travaux de recherche vont consister à quantifier les flux d’eau et les éléments dissous dans les eaux interstitielles de différents milieux (interface nappe-rivière, interface eau-sédiment, etc.) et identifier les phases porteuses majeures de ces éléments sur les phases solides. De ce fait, ils vont nécessiter le développement (i) de techniques de mesures du Ra et du Tl dans les eaux porales, afin de pouvoir les analyser dans de faibles volumes d’eau (quelques ml seulement), et (ii) d’une méthodologie de caractérisation des phases porteuses solides où ces éléments pourraient être piégés. Il est notamment envisagé d’entreprendre des extractions séquentielles permettant d’identifier les porteurs solides majeurs. Par ailleurs, le déploiement de gels de type DGT (Diffusive Gradient in Thin Films ; Davison & Zhang 1994 ; Leermakers et al., (2009) ; Viollier et al., 2013) permettra la quantification de ces éléments dans les eaux porales. La caractérisation des équilibres eau/solide en conditions naturelles permettront de mettre en œuvre des modèles de spéciation et de transport réactif (ex. code HYTEC ou autre). L’exploitation de ces résultats permettra d’identifier les processus physiques et biogéochimiques à l’œuvre sur les sites miniers.


Cette thèse s’inscrit dans la continuité du projet de recherche RAMSES (Monitoring of radium and thallium in the vicinity of mining sites) financé par le consortium NEEDS-ENVIRONNEMENT. Les sites d’applications retenus pour déployer la méthodologie développée dans le cadre de cette thèse sont :

  • un ancien site minier d’extraction d’uranium en Bulgarie (en collaboration avec l’IG-BAS)

  • le site observatoire de l’alliance en radioécologie STAR, situé en Pologne (collaboration avec le GIG)

  • aux alentours de l’ancien site minier d’extraction d’uranium des Bois Noirs (Loire)


Cette thèse s’articulera ainsi autour de trois volets décrits ci-après, qui pourront être conduits en parallèle.


Partie 1 - volet terrain/acquisition de données ancillaires : Ce volet sera consacré à la caractérisation des interfaces étudiées (utilisation de différentes techniques de mesures in situ : pH, redox, alcalinité, teneurs en oxygène dissous, carbone organique dissous, en sulfures (entre autres éléments/composés majeurs) et en isotopes du soufre, utilisation d’outils d’équilibration in situ tels que les gels DET et DGT (Davison & Zhang, 1994) pour obtenir les concentrations en fonction de la profondeur (résolution millimétrique à centimétrique) des traces et éléments majeurs présents dans les eaux de surface et surtout hyporhéïques). L’échantillonnage de résidus, de stériles et de sédiments par carottage sera également entrepris pour caractériser la spéciation solide. Des essais hydrauliques seront également mis en œuvre pour caractériser les propriétés hydriques (perméabilité, porosité, paramètres de Mualem/Van Genuchten) aux interfaces testées. Le doctorant devra contribuer à l’élaboration de cette stratégie d’échantillonnage et de mesures. Ce volet lui permettra d’acquérir de nombreuses connaissances pratiques, en particulier une expérience de préparation/conduite de missions et de prélèvements in situ.


Partie 2 - volet expérimental/analytique : De retour au laboratoire, le doctorant analysera les différents échantillons prélevés sur le terrain. Le doctorant participera à l’analyse du radium et du thallium dans les échantillons issus des DET et des DGT (Ra/Tl) par HR-ICP-MS au Laboratoire de Géochimie des Eaux (IPGP). Le doctorant mettra en place des expériences en batch ou en DMT, afin d’obtenir les constantes cinétiques ou de complexations (avec la matière organique notamment) des réactions contrôlant le devenir des éléments aux interfaces testées. Le doctorant devra faire preuve de créativité et d’autonomie pour réaliser ces essais. Les rapports isotopiques 226Ra/228Ra et 203/205 Tl seront mesurés par MC-ICP-MS (Neptune+) en collaboration avec l’équipe de géochimie et de cosmochimie de l’IPGP.


Partie 3 - volet modélisation : Utilisation de codes de spéciation géochimique (ECOSAT, MINTEQ ou CHESS) et de transport réactif (HYTEC ; van der Lee et al. 2003), voire un autre code s’il s’avère plus adapté). Les données acquises sur le terrain et les données expérimentales doivent nourrir et/ou valider les modélisations qui seront réalisées. L’objectif principal est d’arriver à modéliser les flux actuels de radium et de thallium aux interfaces et à prédire leurs évolutions. Cette approche sera l’occasion pour l’étudiant de se familiariser avec l’exploitation de codes de type géochimie-transport et lui permettra d’obtenir un regard critique vis-à-vis de cette démarche et des outils disponibles.


Laboratoire IRSN impliqué

Laboratoire d'étude des transferts en sub-surface (LT2S)

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