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Capacité de prise en compte des perturbations chimiques par les codes couplés chimie-transport : une étude "expérience vs. simulation numérique" de l’impact des panaches salins

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Laboratoire d'accueil : ​Laboratoire d'étude et de recherche sur les transferts et les interactions dans les sous-sols (Letis)

Date de début de thèse : octobre 2015

Nom du doctorant : Ashish Rajyaguru


​Descriptif du sujet


Contexte


Parmi les colis de déchets générés par l'industrie nucléaire, certains colis MAVL contiennent d'importantes teneurs en sels solubles qui sont composés notamment de NaNO3 et de Na2SO4. Dans les conditions de stockage envisagées, après la dégradation des colis, ces sels seront mis en solution. Or, ces derniers peuvent modifier sensiblement les propriétés de confinement des barrières ouvragées et de la formation argileuse en champ proche.


En effet, ces fortes concentrations en sel peuvent induire un changement de la composition chimique de l'eau porale des matériaux. Ainsi, des transitoires redox et des transformations minéralogiques (précipitation, dissolution) peuvent apparaître avec des effets possibles de colmatage de la porosité. En parallèle, la composition des échangeurs cationiques des roches argileuses peut évoluer, impactant leurs propriétés de rétention vis-à-vis des radionucléides (RNs). Par ailleurs, l'augmentation de la salinité dans la porosité se traduit par une importante augmentation de la force ionique, modifiant les coefficients d'activité ionique, mais également l'épaisseur de la couche diffuse présente à la surface des minéraux argileux. Ce phénomène impacte alors les propriétés de diffusion des RNs sous forme anionique comme le 36Cl. Enfin, les gradients de salinité associés peuvent modifier la migration des solutés en engendrant des phénomènes de couplage électro-osmotiques.


Si à ce stade, il existe des études expérimentales traitant de l'impact de ces déséquilibres chimiques complexes sur les propriétés de confinement des matériaux argileux (diffusion à force ionique croissante : Wittebroodt et al., 2012 ; diffusion/rétention et perturbation rédox : Frasca et al., 2012 ; Savoye et al., 2012a ; phénomènes osmotiques : Tremosa, 2010), leurs interprétations s'appuient sur des modèles eux-mêmes complexes dont la validité n'a pas été démontrée à l'aide d'expériences plus simples. Ainsi, récemment, dans le cadre de ses travaux de thèse au CEA/L3MR, Ikram Fatnassi a démontré la difficulté des codes couplés chimie-transport (Hytec et Crunch) à prendre en compte l'effet du colmatage de la porosité sur la diffusion de tritium dans une configuration expérimentale pourtant relativement simple : un matériau poreux de type craie dans lequel précipite soit du gypse soit de la barytine (Fatnassi et al., 2014).


C'est dans le prolongement de ce travail doctoral sur le colmatage que s'insère le sujet de thèse proposé ici, reprenant la même démarche méthodologique, et ce, afin de tester la capacité des codes couplés chimie-transport à reproduire l'impact de panaches salins sur le transport des radionucléides au travers des roches argileuses.


Pour ce faire, ce travail s'appuiera, d'une part sur l'expertise acquise par le laboratoire SECR/L3MR sur les phénomènes de transport réactif, et en particulier de diffusion, (e.g. Projet Européen CatClay sur la migrations des cations dans les roches argileuses, Savoye et al., 2013) et d'autre part sur celui acquis sur la rétention chimique, et notamment le modèle multi-sites des échangeurs d'ions. Ce modèle, qui constitue une alternative au modèle de rétention développée par Bradbury et Baeyens (2000), a déjà montré sa robustesse pour reproduire des expériences simples de diffusion/rétention (Savoye et al., 2012b), mais aussi des expériences plus complexes de diffusion sous perturbation acide (Berthe et al., 2011).

 


Déroulement de la thèse


Le déroulement de la thèse se déclinera via une approche double, associant expérimentation et modélisation, avec des expériences de complexité croissante :

  • Mise en place et réalisation d'expériences de diffusion de traceurs neutre, anionique et cationique au travers des argilites de Tournemire pré-équilibrées avec des sels de nitrate à différents niveaux de concentrations et ce, jusqu'à des concentrations molaires pour déterminer en conditions chimiques stables les effets d'augmentation de force ionique sur les paramètres de transport ;
  • Mise en place et réalisation d'expériences de diffusion de traceurs neutre, anionique et cationique au travers des argilites de Tournemire sous gradient de sels de nitrate pour estimer la capacité des codes chimie-transport à reproduire une expérience de diffusion sous transitoire chimique sans précipitation. Une attention particulière sera apportée à la prise en compte des effets osmotiques associés ;
  • Mise en place et réalisation d'expériences de diffusion de traceurs neutre, anionique et cationique au travers des argilites de Tournemire pré-équilibrées ou sous gradient de sels de sulfate pour estimer la capacité des codes chimie-transport à reproduire une expérience de diffusion sous perturbation chimique avec précipitation dans la porosité.
     
À l'aide des résultats acquis à partir de ce jeu d'expériences, la partie dédiée à la modélisation, aura pour objet de vérifier (i) l'existence dans les codes et (ii) la pertinence, des modèles théoriques décrivant les phénomènes mesurés. Comme dans la thèse d'Ikram Fatnassi, une collaboration étroite avec le DEN/CAD/DTN/SMTM/LMTE est envisagée.