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Modélisation de l’interaction iode-aérosol en atmosphère

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Laboratoire d'accueil : ​Laboratoire d’étude des transferts de radioéléments (LETR)

Date de début de thèse : octobre 2015

Nom de la doctorante : Camille Fortin


​Descriptif du sujet


Des modèles sont développés par l’IRSN pour prédire les rejets accidentels de radionucléides depuis une installation nucléaire vers l’environnement d’une part et la dispersion de ces radionucléides dans l’environnement d’autre part. Parmi ces radionucléides, une attention toute particulière est portée à l’iode qui contribue majoritairement aux conséquences radiologiques en cas d’accident. Lors de l’accident de Fukushima-Daiichi, un désaccord a été observé entre les concentrations en iode mesurées dans l’environnement et les prédictions des outils de dispersion qui pourrait s’expliquer entre autres par l’absence de modèle de réactivité de l’iode dans l’atmosphère. L’analyse de cette réactivité apparaît essentielle pour l’évaluation des conséquences radiologiques (figure 1).

 

FORTIN_Fig2.png 

 

Figure 1 : Schéma représentatif des voies de contamination des populations suite à un rejet d'iode vers l'environnement.


J.Trincal (thèse IRSN 2012-2015) avait mis en évidence la complexité de la réactivité de l’iode dans l’atmosphère en proposant un premier mécanisme réactionnel. L’objectif majeur de la présente thèse est de développer une méthodologie d’analyse et de modélisation de la réactivité de l’iode dans l’atmosphère qui intègre également les interactions entre gaz et aérosols.


Une synthèse des données disponibles dans la littérature concernant les réactions iode-aérosols a été réalisée qui a permis d’identifier différentes voies réactionnelles et qui a mis en évidence des incertitudes sur les paramètres cinétiques. Un nouveau mécanisme réactionnel a été postulé dont les tendances ont été analysées sur l’évolution de la spéciation chimique de l’iode dans un compartiment atmosphérique modèle de composition et de conditions constantes. Le code ASTEC de l’IRSN a été utilisé avec un seul volume pour reproduire des simulations en 0D.


En parallèle une approche par chimie théorique est utilisée pour déterminer les paramètres cinétiques jugés incertains. Ainsi l’étude de la réaction de l’atome d’iode avec le peroxyde d’hydrogène a été réalisée et a donné lieu à une publication (Reactivity of hydrogen Peroxide with Br and I atoms, J. of Physical Chemistry A, 2018,122(4)).


En fin de thèse le comportement de ce mécanisme réactionnel amélioré par ces étapes sera à nouveau testé sur le compartiment atmosphérique modèle puis le mécanisme sera intégré aux modèles standards de chimie-transport Polair3D et Chimère pour des études en conditions réelles appliqués à l’accident de Fukushima-Daiichi.


Ce travail s’inscrit dans le cadre du laboratoire de recherche commun C3R IRSN / CNRS / Lille1.