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Étude théorique et expérimentale du comportement biogéochimique de l'américium-241 en conditions rhizosphériques simplifiées. Application dans un sol agricole calcaire.


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Thomas Perrier. Thèse de doctorat de l'Université Henri Poincarré Nancy I spécialité Sciences du sol et Géomicrobiologie, 337p. soutenue le 15 juin 2004.

Type de document > *Mémoire/HDR/Thèse

Mots clés >

Unité de recherche > IRSN/DEI/SECRE/LRE

Auteurs > PERRIER Thomas

Date de publication > 15/06/2004

Résumé

L’américium 241, élément artificiel produit durant le cycle du combustible nucléaire, est l’un des contaminants les plus (radio)toxiques. Il se retrouve dans l’ensemble des compartiments de l’environnement, particulièrement dans les sols. Le comportement biogéochimique de l’américium dans les sols de surface joue un rôle majeur dans la migration potentielle de l’élément mais il est à l’heure actuelle peu connu. Les objectifs principaux de l’étude étaient d’identifier, de quantifier et de modéliser l’effet des principaux facteurs qui gouvernent la mobilité de l’ 241Am dans la rhizosphère de sols agricoles. Les paramètres physico-chimiques du sol et de la solution du sol ainsi que le rôle potentiel des microorganismes sur les processus de sorption/désorption et la spéciation en solution de l’américium ont été en particulier étudiés.

La remobilisation de l’ 241Am a été étudiée en laboratoire à partir d’expériences de lixiviation en conditions contrôlées, sur des colonnes remplies d’un sol naturel calcaire remanié, artificiellement contaminé en 241Am. Les colonnes ont été lessivées dans des conditions hydrodynamiques contrastées (saturées et insaturées en eau) par des solutions de compositions variées mimant de façon simplifiée des conditions rencontrées dans l’horizon de sol rhizosphérique (exsudats modèles : citrate et glucose). La solution éluée au travers de ce milieu poreux a été analysée (pH, conductivité, ions majeurs, Fetot, acides organiques, 241Am), ainsi que la biomasse bactérienne et le profil de contamination dans la colonne en fin d’expérience.

L’ensemble des résultats montre que la remobilisation de l’ 241Am est contrastée et étroitement liée à la condition étudiée (pH, force ionique, concentration en glucose et/ou citrate). Ainsi, une solution en équilibre avec le sol, ou contenant de faibles concentrations d’exsudats (10-4 M), ne remobilise qu’une infime partie de l’américium fixé sur la phase solide. La désorption d’ 241 Am correspond alors à un coefficient de partage solide/liquide (Kd) de l’ordre de 105 L.kg-1. Un apport conséquent de glucose, qui induit pourtant une dissolution importante des carbonates du sol par action indirecte des microorganismes, ne favorise pas significativement la remobilisation d’ 241Am. C’est la présence de citrate à fortes concentrations (>10-2 M), associé ou non avec du glucose, qui permet des remobilisations 300 à 10000 fois plus importantes, en complexant l’ 241Am libéré en solution après dissolution des phases porteuses. Enfin, du transport colloïdal d’ 241Am a été systématiquement observé, d’amplitude limitée mais significative, pouvant représentée plus de 90 % de la contamination transportée.

Au final, l’ensemble des résultats acquis démontre qu’il est impossible d’évaluer la mobilité de l’américium dans cette zone du sol sans prendre en compte la complexité et l’inter-connexion des processus en jeu : la spéciation solide de l’élément (principalement associé aux carbonates et aux oxydes de fer), sa spéciation en solution directement dépendante de l’activité des microorganismes (complexation avec les ions citrate, pH, etc.), et également la dynamique du transfert des solutés. La contribution relative de chacun de ces processus inter-dépendants reste cependant difficile à évaluer avec les outils macroscopiques mis en oeuvre. Les pistes envisagées pour modéliser ce système sont discutées sur la base des différents jeux de données expérimentaux obtenus (profils de rétention, variations physico-chimiques, Kd) et à l’aide d’une base de données thermodynamiques cohérente et complétée pour l’étude.