SharePoint
Aide
Faire avancer la sûreté nucléaire

La Recherchev2

Publications

Études cinétiques de l'oxydation radicalaire en phase gazeuse d'iodures organiques et de la formation de particules d'oxydes d'iode sous conditions simulées de l'enceinte d'un réacteur nucléaire en situation d'accident grave


Fermer

Authentification

Email :

Mot de passe :

Shaoliang Zhang a soutenu sa thèse le 29 juin 2012 à Marseille.

Type de document > *Mémoire/HDR/Thèse

Mots clés >

Unité de recherche > IRSN/DPAM/SEMIC/LETR

Auteurs > ZHANG Shaoliang

Date de publication > 29/06/2012

Résumé

Dans le cadre des recherches menées dans le domaine de la sûreté des réacteurs nucléaires, la problématique de la formation des oxydes d’iode dans l’enceinte de confinement par la destruction d’iodures organiques lors d’un accident grave a été étudiée avec les moyens du domaine de la chimie atmosphérique. La cinétique de destruction d’iodures organiques (tels que CH3I, C2H2I2, CHI3, C2H5I, n-C3H7I et i-C3H7I) par les radicaux ·OH et ·O a d’abord été étudiée avec un système de Photolyse Flash – Résonance Fluorescente, dans des conditions représentatives de l’enceinte d’un accident de réacteur nucléaire accidenté. Des constantes cinétiques et leurs énergies d’activation ont été déterminées, dont certaines pour la première fois dans la littérature. Les mécanismes d’oxydation par OH et O(3P) des iodures organiques sont soit par abstraction d’un atome d’hydrogène, soit par la formation d’un complexe, menant à l’arrachement de l’atome d’iode.

 

Ensuite, une analyse avec le code Iodair a permis de réactualiser certaines cinétiques et de compléter ce code avec l’ajout de nouvelles réactions publiées récemment. Une comparaison de la cinétique globale de destruction de CH3I par ·OH et ·O dans le code Iodair et de la constante cinétique globale inclue dans le code Astec/Iode a mis en évidence une différence d’un facteur environ 2, ce qui montre l’influence de ces deux radicaux (et principalement de ·O) sur la destruction des iodures organiques. L’autre voie de destruction majoritaire serait par rayonnement électronique. Les autres radicaux comme ·H ou ·N ne contribueraient que très peu à leur disparition. Aussi, une étude de sensibilité a permis de mettre en évidence que les iodures organiques seraient majoritairement détruits en oxydes d’iode, avec une conversion quasi-complète au-delà de quelques heures.

 

Enfin, une chambre de simulation atmosphérique a permis d’étudier la conversion des iodures organiques en oxydes d’iode et leur composition par spectrométrie de masse. Dans les conditions étudiées, la formation d’oxydes d’iode est très rapide. Des particules de l’ordre de 200-400 nm sont formées en quelques heures. Les principaux paramètres favorisant leur formation sont l’humidité et l’ozone.