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Réactivité chimique des aérosols d'iode en conditions accidentelles dans un réacteur nucléaire


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​Houssam Hijazi a soutenu sa thèse le 16 novembre 2017 à Lille.

Type de document > *Mémoire/HDR/Thèse

Mots clés >

Unité de recherche > IRSN/PSN-RES/SAG/LETR

Auteurs > HIJAZI Houssam

Date de publication > 16/11/2017

Résumé

​Lors d’un accident nucléaire grave, plusieurs produits de fission peuvent être libérés dans l'environnement si des fissures apparaissent l’enceinte de confinement du réacteur nucléaire. Parmi ces produits, l'iode radioactif (131I) est un des produits les plus dangereux en raison de ses conséquences radiologiques élevées durant les premières semaines suivant l'accident. Cet iode radioactif va principalement former des aérosols (CsI et AgI) dans le système de refroidissement du réacteur. Ils pourront ensuite réagir dans une atmosphère oxydante et humide, résultant de la radiolyse de la vapeur d’eau entrainant la formation d'iode moléculaire gazeux I2. L'objectif de ce travail est d'étudier la réactivité des aérosols d'iodure afin de comprendre et identifier des voies chimiques possibles conduisant à la formation d'espèces d'iode volatiles. Nous avons mené un étude théorique basée sur la théorie fonctionnelle de la densité (DFT), comprenant les corrections de Van Der Waals, pour définir, à l'échelle moléculaire, les mécanismes des réactions chimiques se produisant à la surface des aérosols. Des corrections thermodynamiques ont également été utilisé pour déterminer l'effet de la température et de la pression sur cette réactivité. Les résultats montrent que l'adsorption de l'eau sur les particules CsI et AgI n'est possible qu’a basse des températures et pour des taux d’humidité élevées, non représentatives des conditions présentes dans l’enceinte de confinement mais pouvant être rencontrées à l’extérieur de cette même enceinte. Plusieurs voies de réaction conduisant à la formation d'espèces d'iode volatiles (I2, IOH et IH) ont été explorées. Ces travaux montrent que la formation de ces espèces nécessite une double oxydation de la surface pour libérer une espèce volatile. L’oxydant le plus réactif est OH°, résultant de la radiolyse à la vapeur. Dans ce cas, l'énergie d'activation pour formation d'I2 est respectivement de 1,2 eV et 1,0 eV pour CsI et du AgI.