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Programme Mozart  : mesure de l’oxydation du zirconium par l’air en température
 
Le programme d’essais analytiques Mozart, réalisé de 2005 à 2007, était dédié à l’étude de l’oxydation en présence d’air des gainages de combustible nucléaire. Cette étude faisait partie du programme international Terme source (ISTP), initié par l’IRSN, dont l’objet est de réduire les incertitudes concernant l'évaluation des rejets de produits radioactifs dans l'environnement en cas d'accident de fusion du cœur d'un réacteur à eau ou d’accident de dénoyage de piscines de stockage de combustibles usés. 
Contexte
Certains accidents peuvent aboutir à l’exposition des gaines de combustible irradié à des atmosphères contenant de l’air. Parmi ces situations, on peut citer le dénoyage d’assemblages de combustible usé en cas d’accident lié à une perte d’eau dans une piscine de stockage, ou la mise en contact du cœur d'un réacteur à eau sous pression avec de l’air pénétrant ans la cuve par une brèche au cours de la phase ultime d’un accident de fusion de cœur. Dans de tels cas, les gaines en alliage de zirconium s’oxydent. Cette réaction étant fortement exothermique, elle peut s’emballer et aboutir à la destruction rapide de la gaine qui constitue la première barrière de confinement. La perte de l’intégrité des gaines conduit au relâchement de radionucléides qui peuvent suivant les circonstances être rejetés dans l’environnement. Prédire dans ces situations le comportement des gaines requiert, entre autres, de comprendre les mécanismes et de déterminer la cinétique d’oxydation des alliages de zirconium lorsqu’ils sont exposés à l’air ou à un mélange d’air et de vapeur d’eau et qu’ils sont portés à des températures comprises entre 600° et 1200°C.
 
Les revues bibliographiques mettent en évidence une grande dispersion des données cinétiques existantes concernant l’oxydation du Zircaloy-4 par l’air dans la plage de température d’intérêt. Pour les alliages récents, tels que le M5TM ou le Zirlo, il n’y a presque pas de données publiées dans la littérature ouverte.
Par ailleurs, le mécanisme de l’oxydation par l’air des alliages de zirconium n’est pas parfaitement compris : une étude menée aux Etats-Unis dans les années 70 a montré le rôle déterminant joué par la présence simultanée d’oxygène et d’azote sur le processus d’oxydation du zirconium pur au-dessus de 1050°C. Plus récemment, le travail conduit au Forschungszentrum Karlsruhe (FZK) sur des échantillons de Zircaloy-4 entre 750 et 1250°C a montré que pour le zirconium allié, l’influence de l’azote semble également prédominante dès que l’on dépasse 800°C. Cependant, ces études ne précisent pas clairement dans quelle mesure l’azote est responsable de l’accélération du processus d’oxydation observé par les auteurs, accélération qui peut avoir des conséquences graves sur l’évolution de l’accident.
 
Enfin, la plupart des données existantes ont été obtenues sur des échantillons vierges, hormis l’effet d’une couche de corrosion préexistante et de la présence d’hydrogène dissous dans le matériau de la gaine sur son oxydation ultérieure par l’air étudié à l’Argonne National Laboratory (ANL).

 
Le programme Mozart
 
L’état des connaissances sur l’oxydation du Zircaloy par l’air mettant en évidence des lacunes et des incertitudes trop importantes, l’IRSN a décidé de lancer le programme expérimental Mozart pour compléter les bases de données et aider à mieux comprendre et modéliser les mécanismes mis en jeu.
 
Le domaine de température étudié a été restreint à 600-1200°C, car au-delà de cette plage de température l’oxydation devient catastrophique et une connaissance précise du phénomène n’est pas nécessaire. Différents types d’alliages (Zircaloy-4, M5TM et Zirlo), dans différents états initiaux (vierge, pré-oxydé, pré-hydruré pour simuler un état initial de gainage corrodé en réacteur) ont été étudiés. De l’air synthétique a joué dans ces essais le rôle du milieu oxydant et l’accroissement de poids de la gaine dû à l’oxydation a été mesuré en continu à l’aide d’une thermobalance.
 
Pour du gainage initialement vierge et dans la gamme 800-1000°C, les données expérimentales ont mis en évidence deux régimes cinétiques au cours de l’oxydation à une température donnée :  durant la première phase, qui correspond à celle de la formation d’un oxyde dense protecteur sur le métal initialement nu, la vitesse d’oxydation décroit de manière approximativement parabolique ; puis, après la fissuration de cette couche dense (« breakaway »), la deuxième phase se caractérise par une vitesse d’oxydation plus rapide, qui reste soit constante soit augmente avec le temps. La présence d’azote joue un rôle important dans la dégradation de la gaine dans ce régime accéléré, puisqu’un phénomène auto-entretenu de nitruration-oxydation génère la formation d’un oxyde poreux non protecteur et fait fluer la gaine. Au-dessus de 1000°C, le régime cinétique reste parabolique, donc assez lent, à condition qu’il y ait suffisamment d’oxygène dans le milieu oxydant. Dans le cas contraire, l’azote devient prépondérant dans le milieu oxydant et peut alors diffuser dans la gaine et la nitrurer. La couche de pré-oxydation peut avoir soit un effet protecteur, soit au contraire un effet accélérateur en fonction notamment de l’épaisseur de pré-oxyde mais également du domaine de température et de l’alliage considéré.
 
Sur la base de ces résultats, un nouveau modèle d’oxydation du Zircaloy par de l’air a été intégré dans le logiciel de calcul Astec développé par l’IRSN pour évaluer les conséquences d’un  accident de fusion de cœur.
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Rapports et publications

Rapports ISTP (International Source Term Program)
  • The Mozart program on air cladding oxidation : results on bare zircaloy-4 in the range 600-1000°C. 
  • The Mozart program on air cladding oxidation : results on pre-oxidised zircaloy-4 and on bare M5TM.
  • The Mozart Program on Air Cladding oxidation : results on pre-oxidised Zry4 and M5 - extension up to 1200°C on Zry4.
  • The Mozart program on air cladding oxidation: synthesis of results on Zircaloy-4 and M5.
  • The Mozart program on air cladding oxidation : results on Zirlo, comparison with Zircaloy-4 and M5. Synthesis.
 
Publications
  • Zircaloy-4 and M5® high temperature oxidation and nitriding in air, C. Duriez, T. Dupont, B. Schmets, F. Enoch, Journal of Nuclear Materials 380 (2008) 30–45.
  • Air oxidation of Zircaloy-4 in the 600-1000 °C temperature range: Modeling for ASTEC code application, Coindreau O., Duriez C. Ederli S., Journal of Nuclear Materials 405(3), pp. 207-215 (2010).

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