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Etude de la production d'iode gazeux par un aérosol d'iodure de césium soumis à des températures élevées.


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F. Deschamp, J.C Sabroux, 18ème congrès français sur les aérosols (CFA 2002), 11-12 décembre 2002, Paris.

Type de document > *Congrès/colloque

Mots clés > physique des aérosols, césium, iode

Unité de recherche > IRSN/DSU/SERAC

Auteurs > [et al.], SABROUX Jean-Christophe

Date de publication > 11/12/2002

Résumé

En situation hypothétique d'accident grave (hors dimensionnement), l'enceinte de confinement d'un réacteur nucléaire à eau sous pression (REP) contiendrait sous forme de gaz, de vapeurs et d'aérosol, les produits de fission échappés du combustible nucléaire. Parmi ces produits de fission, l'iode serait présent sous forme de particules microniques d'iodures métalliques (principalement iodure de césium), mais aussi d'iode moléculaire gazeux et d'iodure de méthyle qui, du fait de leur mobilité plus élevée que celle des aérosols, poseraient l'essentiel des problèmes radiologiques en cas de rejet. Aux produits de fission s'ajouterait l'hydrogène engendré par la réaction de la vapeur d'eau sur le zircaloy (alliage de zirconium et d'étain) des gaines de combustible. L'installation de recombineurs catalytiques d'hydrogène, désormais programmée dans les centrales nucléaires françaises, vise à supprimer le risque d'une combustion explosive pouvant mettre en péril l'étanchéité de l'enceinte de confinement. La combustion de l'hydrogène étant très exothermique (242 kJ/mol), les recombineurs en fonctionnement, siège de la "recombinaison" catalytique de l'hydrogène et de l'oxygène en vapeur d'eau, atteignent une température élevée (900°C) : ils peuvent donc être le siège de réactions chimiques "parasites" entre les multiples constituants de l'atmosphère de l'enceinte. Il est donc tout particulièrement légitime de s'interroger sur l'éventuelle transformation des iodures en iode moléculaire à l'intérieur des recombineurs en fonctionnement. Les températures atteintes se situent en effet entre celles des procédés industriels connus sous le nom de spray drying et de spray pyrolysis, avec des temps de séjour du même ordre de grandeur : les particules d'iodures seront donc en grande partie vaporisées lors de leur traversée des recombineurs, comme elles le sont dans ces procédés qui utilisent d'ailleurs souvent des halogénures comme matériau de départ. Quant à la formation d'iode gazeux aux dépens de ces vapeurs d'iodures, elle est thermodynamiquement possible en présence d'oxygène à de telles températures. Un banc d'essai intégrant un générateur d'aérosol par ultrasons et divers appareils d'analyse de l'iode moléculaire (capteur gaz, électrode spécifique et colorimètre) est en cours de montage dans les laboratoires de l'IRSN à Saclay : il permettra de déterminer quantitativement la conversion en iode gazeux de particules d'iodure de césium (ou de cadmium). Cette conversion sera étudiée en fonction de la température à laquelle est soumis l'aérosol durant sa traversée d'un tube d'alumine vertical chauffé dans un four annulaire et simulant une veine gazeuse à l'intérieur d'un recombineur. Ce travail a été effectué en collaboration avec la société Hémisphères.