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Etude de l'intéraction entre l'hydroxosulfure de cobalt et l'hydrogène


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Titre du congrès :11e Congrès de la Société Française de Génie des Procédés
Ville du congrès :Saint-Etienne
Date du congrès :09/10/2007

Résumé

  Dans le domaine nucléaire en France, le bitume est principalement utilisé pour le conditionnement des boues radioactives générées lors des différentes étapes de retraitement du combustible usé. Cependant, l’auto-irradiation (radiolyse g et a) du bitume induit une production d’hydrogène et un gonflement potentiel du volume total de l’enrobé par accumulation de bulles. Le gonflement des enrobés pose des problèmes de sûreté à long terme car il peut alors conduire à des phénomènes de débordement, ce qui oblige à limiter le taux de remplissage des fûts lors du stockage. La comparaison de différents sites d’entreposage a montré que la présence d’hydroxosulfure de cobalt limitait le gonflement. En conséquence, ce composé a été considéré comme un «inhibiteur de production d’hydrogène radiolytique». Cependant, l’origine de ce phénomène n’a pas été clairement identifiée à ce jour.
 
Afin de proposer une explication à ce phénomène d’inhibition, nous avons utilisé des molécules organiques modèles afin de représenter les constituants du bitume. Des irradiations ont été effectuées par des protons afin de simuler la radiolyse alpha. L’irradiation de molécules organiques par un faisceau de protons a montré que l’hydroxosulfure de cobalt CoSOH n’agit pas comme un catalyseur d’hydrogénation des hydrocarbures insaturés, ni en tant qu’intercepteur de radicaux, mais qu’il est un piège à hydrogène. La quantité d’hydrogène fixé par le solide CoSOH est d’une part la même, que le solide soit irradié ou non, d’autre part proportionnelle à la pression initiale d’hydrogène, pour des pressions inférieures à 55 hPa.