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Les unités de recherche

Laboratoire cinétique chimique, combustion et réactivité (C3R)

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Le Laboratoire cinétique chimique, combustion et réactivité (C3R) est un laboratoire de recherche commun à trois organismes : l'IRSN, le CNRS et l’Université de Lille 1 Sciences et Technologies.

Sommaire

 

 

 

Contexte et thématiques de recherche

 

Créé en 2009, le C3R concrétise et pérennise une longue collaboration entre le Laboratoire d’étude du corium et du transfert des radioéléments (LETR) de l'IRSN et le Laboratoire de physico-chimie des processus de combustion et de l’atmosphère (PC2A/UMR 8522), unité mixte du CNRS et de l’Université de Lille 1. Des moyens de recherches, matériels, humains et financiers, ainsi que des connaissances et des savoir faire de deux structures sont mis en commun au sein de cette structure.


Le C3R implique 29 personnes dont 14 permanents (pour le PC2A représentant un équivalent de 3 temps plein et 10 permanents ; pour l’IRSN représentant un équivalent de 2,1 temps plein mais aussi 3 doctorants et 2 post-doctorants).


Le C3R est codirigé par Laurent Cantrel, de l’IRSN, et Laurent Gasnot du PC2A, assurant alternativement les fonctions de directeur et co-directeur.

 

Les recherches du C3R concernent donc quatre thématiques principales :

  • la cinétique chimique en phase gazeuse (iode, ruthénium…) ;
  • la chimie hétérogène : réactivité chimique des aérosols, interactions avec les surfaces ;
  • la chimie de la combustion avec la formation de suies ;
  • la radiochimie.

 

Pour comprendre et modéliser les phénomènes complexes qui se déroulent dans les conditions d’un accident de fusion du cœur, conditions difficiles à reproduire en laboratoire, deux approches complémentaires sont adoptées :

  • une approche expérimentale qui s'appuie sur plusieurs bancs expérimentaux : soit des bancs à échelle réduite (brûleur à flamme plate laminaire ou réacteur à film liquide tombant par exemple) couplés à des techniques analytiques de pointe (diagnostics laser tels que par exemple la fluorescence induite par laser ou encore la Cavity Ring-Down Spectroscopy) ; soit des réacteurs à échelle intermédiaire tel que le banc Chip-LP dédié à l’étude de la réactivité de l’iode à hautes températures en présence de particules.   
    Ces techniques de mesure avancées bénéficient de l’existence d’une composante forte dans le domaine de la métrologie sur le développement ou la mise au point de techniques analytiques, en particulier dans le domaine optique en lien avec la plateforme nationale de métrologie optique de Lille (Méol).
  • une approche théorique,  basée sur la chimie quantique et des simulations statistiques (mécanique moléculaire classique), qui permet l’interprétation des données expérimentales, l’élaboration de mécanismes réactionnels, l'identification des effets systèmes et l'extrapolation des résultats au-delà des conditions expérimentales.

 

Pour comprendre et modéliser la formation de suies, l’approche expérimentale est d’abord privilégiée pour constituer une base de données expérimentale. La technique in situ d’incandescence induite par laser (LII) permettra de caractériser les suies tandis que la mesure des HAP se fera par spectrométrie de masse, chromatographie ou fluorescence induite par laser LIF.

 

 

Axes de recherches

 

La chimie des produits de fission en cas d’accident de fusion du cœur

 

Une meilleure connaissance de la réactivité des radioéléments, émis en cas d'accident de fusion du cœur d’un réacteur nucléaire en particulier les produits de fissions les plus radiotoxiques (iode, ruthénium…), permettra de progresser dans la compréhension des mécanismes de réactions chimiques les impliquant et qui conditionnent leur comportement. Il s’agit in fine de prédire au mieux les rejets éventuels de ces radioéléments dans l’environnement, rejets appelés le  « terme source ».


Un point important à améliorer est la modélisation du transport de l’iode dans le circuit primaire. Le fluide qui transporte l’iode est un milieu complexe oxydant ou réducteur où cohabitent de nombreux éléments chimiques sous forme d’aérosols, de vapeur et de gaz. La température de ce milieu peut varier très brutalement au cours de sa circulation dans le circuit primaire. L’amélioration des modèles, notamment grâce à la prise en compte de paramètres cinétiques pour les réactions chimiques se produisant en phase gazeuse, doit conduire à une meilleure spéciation de l’iode au niveau de la brèche tant en terme de répartition gaz/aérosol que de composés chimiques formés. 

 
Ces travaux enrichiront à terme le logiciel de simulation Astec (Accident Source Term Evaluation Code) pour l’évaluation des rejets de produits de fission en cas d’accident.

 

 

La physico-chimie de l’incendie

 

Le C3R apporte également sa contribution aux recherches amont relatives à l’incendie en milieu confiné et ventilé, caractéristique des installations nucléaires. Il s’agit de modéliser la formation de produits de combustion tels que les hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP), précurseurs de la formation de suies. Ces suies ont un impact sur la cinétique de combustion, peuvent colmater les filtres des réseaux de ventilation, faire dysfonctionner les équipements électriques et gêner l’intervention des pompiers. Les objectifs de recherche sont d’abord de mieux caractériser la formation de ces suies d’un point de vue expérimental, et ensuite de développer et valider des mécanismes de réaction susceptibles de prédire cette formation. 

 
La modélisation du comportement des suies dans les incendies en milieu confiné est un objectif partagé avec le laboratoire Etic (Etude de l’incendie en milieu confiné), commun à l’IRSN, au CNRS et aux universités Aix Marseille I et II. Ces travaux enrichiront à terme le logiciel de simulation Isis (Incendie simulé pour la sûreté) pour l’évaluation des conséquences d’un incendie dans des milieux confinés.

 

 

Sujets d'études pour les années 2010-2013

 

  • Détermination de paramètres thermo-cinétiques et élaboration de mécanismes réactionnels pour la modélisation de la réactivité chimique de l’iode dans le circuit primaire
  • Réactivité chimique des aérosols (Csl notamment)
  • Propriétés physico-chimiques des oxydes et nitroxydes d’iode
  • Caractérisation expérimentale de la formation des particules de suies
  • Modélisation des interactions surfaces-particules par chimie théorique

 

 

Équipements et techniques

 

  • Logiciels de chimie théorique disponibles (Gaussian03 et Molcas 7.0) pour la modélisation  quantique de molécules ou réactions (accès aux propriétés moléculaires et aux paramètres thermo-cinétiques de réactions élémentaires) en phase gazeuse
  • Développement de logiciels répondant à des besoins spécifiques, tel que le logiciel de dynamique moléculaire SPyDERS afin de calculer entre autre la volatilité des espèces solvatées
  • Bancs expérimentaux dédiés à la chimie homogène et hétérogène (particule-gaz)
  • Des techniques analytiques variées et performantes (approches chromatographiques,  méthodes spectroscopiques, diagnostics laser en lien avec Méol …).
le réacteur CHIP-LP de la DPAM Crédits: IRSN/DPAM

Équipement utilisé

Réacteur CHIP-LP

  Brûleur à flamme plate, implanté au PC2A, dédié à l'étude de la cinétique du système I/O/H

Laboratoire associé

Laboratoire physicochimie des processsus de combustion et de l'atmosphère (PC2A/UMR 8522 CNRS-Université Lille 1)

 

Université des Sciences et Technologies de Lille
Bâtiment C11

59655 Villeneuve d'Ascq Cedex

Tél. : +33 (0)3 20 43 49 31

Contact

Laurent Cantrel (co-directeur IRSN)

Laurent Gasnot (co-directeur CNRS-Université de Lille 1)

 

Laboratoire cinétique chimique, combustion et réactivite (C3R)

BP 3
13115 Saint-Paul-Lez-Durance Cedex