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Le démélange spectral au service de la surveillance de la radioactivité dans l’environnement

01/07/2021


Mesurer la radioactivité dans l'environnement à des niveaux de traces est essentiel dans le cadre de la mission de surveillance de l'IRSN et en support aux études qui s'intéressent au comportement des radioéléments dans l'environnement, les niveaux de radioactivité artificielle étant très faibles dans l'environnement. En cas d'incident ou d'accident, ces mesures très sensibles permettraient une détection précoce d'un événement. Dans un article paru dans la revue « Applied Radiation and Isotopes », le Laboratoire de métrologie de la radioactivité dans l'environnement (LMRE) décrit le développement et la validation d'un algorithme réduisant le temps de détection des radioéléments présents à l'état de traces dans l'air.


 

Détecteurs au germanium installés dans la salle blindée du LMRE qui permet de réduire le bruit de fond radiologique et d'origine cosmique

Source : Francesco Acerbis/Médiathèque IRSN


Comment mesurer la radioactivité dans l'air ?


La radioactivité dans l'air est mesurée grâce à des stations de prélèvement d'air à très haut débit (environ 800 m3/h) dont le filtre prélève les aérosols pendant une semaine. Ce filtre, une fois compressé et conditionné est mesuré au Laboratoire de Métrologie de la Radioactivité de l'Environnement (LMRE) à Orsay par l'un des détecteurs au germanium hyper pur installés dans la salle blindée qui permet de réduire le bruit de fond radiologique d'un facteur 100 et équipés de systèmes de réduction du bruit de fond d'origine cosmique[1] .

 
Opera-air infographie.JPG

Découvrir notre infographie sur le réseau de surveillance de la radioactivité atmosphérique OPERA-AIR

 

Ces mesures nécessitent actuellement plus d'une semaine afin de détecter le Cs-137 à des niveaux inférieurs à 0,1 µBq.m-3. En cas d'événement radiologique, une détection rapide serait nécessaire et le spectre à mesurer pourra être plus complexe à cause d'un nombre de radioéléments plus important.


Le démélange spectral, comment identifier et estimer l'activité des radioéléments ?


C'est pour répondre à ces objectifs de mesures plus sensibles et plus rapides que des travaux de thèse sont menés par l'IRSN en collaboration avec le CEA Paris-Saclay. L'une de ces études a permis de développer des algorithmes de démélange spectral.

Le principe du démélange spectral est de décomposer le spectre mesuré en spectres individuels des radioéléments présents.


La mesure par spectrométrie gamma étant modélisée mathématiquement, le démélange du spectre mesuré revient alors à déterminer les radioéléments présents ainsi que leur quantité respective (leur poids de mélange) en y ajoutant des contraintes, soit physiques, soit apprises sur des données (data driven constraint).

 

Unmixing.JPG

Spectre de mesure d'un filtre de prélèvement d'aérosols (gris) avec les contributions de tous les radionucléides présents dans l'échantillon (Be-7, Pb-210, K-40, Na-22 et Cs-137) et le bruit de fond du système de détection (marron)


Cette approche permet de faire l'analyse d'un spectre dans son ensemble, c'est-à-dire en n'utilisant pas seulement les pics comme habituellement, et en prenant en compte la statistique de comptage de Poisson. L'activité d'un radionucléide étant par définition positive ou nulle, la contrainte de non-négativité des activités des radionucléides a été prise en compte. Le démélange spectral permet alors l'estimation des poids de mélange, et donc des activités, avec des biais plus faibles et des incertitudes plus petites. L'estimation des activités est plus précise et plus sensible qu'avec les méthodes classiques d'analyse utilisant les pics caractéristiques de chaque radioélément et permet une détection plus rapide de radioéléments à faible niveau. Par exemple, le 137Cs, pourtant présent à des niveaux de seulement quelques millibecquerel (mBq) dans l'échantillon, peut être détecté 4 jours après le prélèvement, au lieu de 8 jours habituellement.


Dans un second temps, a été également ajoutée une contrainte de parcimonie qui permet de trouver le plus petit sous-ensemble de radionucléides qui explique le spectre mesuré. Cela permet d'estimer conjointement quels sont les radionucléides présents, car ceux-ci ne sont pas forcément connus a priori en particulier en cas d'incident ou d'accident, et leur activité. .

Ce nouvel algorithme de démélange spectral parcimonieux permet de réduire les fausses identifications.

 

Quelle utilisation métrologique de cette méthode?

 

Les travaux ont également permis d'estimer l'incertitude sur l'activité estimée, et le seuil de décision [2] [Xu et al., 2021 a].

Plusieurs étapes d'étalonnage instrumental sont enfin nécessaires pour faire une analyse quantitative : étalonnages en rendement de détection, en résolution et en énergie. L'ensemble de la méthode d'analyse a été validée avec une mesure de sources de référence.


Cette méthode a été ensuite appliquée à la ré-analyse de 67 spectres de mesure de filtres de prélèvement d'aérosols très grand débit du passé et comparée avec l'analyse de routine. Les résultats des deux méthodes sont en très bon accord, excepté pour les radionucléides aux plus faibles niveaux (< 100 mBq) pour lesquels un écart est observé et reste à étudier à l'aide de mesures de sources de référence à très faible niveau.

Le démélange spectral permet d'avoir un taux de détection de 100% pour 137Cs, malgré un niveau de quelques millibecqurel grâce à un seuil de décision divisé d'un facteur 2 en moyenne [Xu et al., 2021 b].


Cette méthode est générique puisqu'elle a été appliquée sur des mesures avec Germanium Hyper Pur (GeHP) à l'IRSN mais aussi sur des mesures avec scintillateurs à iodure de sodium (NaI) et plastique au CEA et sur le système TRI-LATAC développé à l'IRSN [Paradis et al., 2020 et André et al., 2020].

 


[1] Pour améliorer la précision de la mesure, les appareils et la salle de mesure sont équipés de dispositif permettant de réduire l'interférence des rayons cosmiques, décelable sur le spectre mesuré, c'est le bruit de fond d'origine cosmique.

[2] A partir de cette valeur et au-delà, on peut conclure avec une quasi-certitude que le résultat de mesure est significatif d'une radioactivité avérée dans l'échantillon mesuré

 


Pour aller plus loin :

 



Portrait de chercheurs

Jiaxin Xu, doctorante à l'IRSN, et Anne De Vismes du Laboratoire de métrologie de la radioactivité dans l’environnement sont les co-auteurs IRSN de cet article scientifique.


Anne_deVismesOtt_2021.jpg 

Annes de Vismes chercheurs au Laboratoire de métrologie de la radioactivité dans l’environnement

Source : Anne de Vismes



Découvrez le portrait d'Anne de Vismes en 4 questions :


Quand vous étiez enfant, que rêviez-vous de devenir ? Je voulais être ingénieur, parce que j’aimais chercher à comprendre les choses.

Pourquoi avoir choisi la recherche ?Cela s’est fait naturellement au cours de mes études, et cela répond à mon besoin continuel d’apprendre, de comprendre et d’approfondir mes domaines d’intérêt.

Quel est votre parcours en 3 dates clés ?C’est en 1995 que j’ai suivi un cours de « Détection et Mesures des Rayonnements » à l’Université Pierre et Marie Curie à Paris qui fut enseigné par un professeur passionnant, ce qui m’a donnée envie de m’orienter vers ce sujet. Cinq années plus tard, j’ai obtenu mon Doctorat en Physique et Nucléaire et c’est en 2007 que j’ai été recrutée à l’IRSN en tant que chercheuse au Laboratoire de Métrologie de la Radioactivité de l’Environnement à Orsay.

Pouvez-vous nous évoquer un moment fort de votre carrière de chercheur à l’IRSN ?En 2012 j’ai réalisé une mission de deux semaines au Japon un an après l’accident de Fukushima pour faire des mesures de contaminations des sols. Habituée aux mesures niveau trace, je découvre une autre dimension de mon travail, en plus de découvrir une autre culture, cette mission se faisant avec une équipe de scientifiques japonais.







Références

  • Xu, J. et al. (2020). Sparse spectral unmixing for activity estimation in γ-ray spectrometry applied to environmental measurements. Applied Radiation and Isotopes, 156:108903.
  • Paradis, H. et al. (2020) Spectral unmixing applied to fast identification of γ-emitting radionuclides using NaI(Tl) detectors Applied Radiation and Isotopes, 158:109068.
  • André, R. et al., (2020) Metrological approach of γ-emitting radionuclides identification at low statistics: application of sparse spectral unmixing to scintillation detectors. Metrologia, accepted.
  • Xu, J. et al., (2021 a) Analysis of gamma-ray spectra with spectral unmixing - Part I: Determination of the characteristic limits (decision threshold and statistical uncertainty). En cours de révision pour publication dans  Applied Radiation and Isotopes
  • Xu, J. et al., (2021 b) Analysis of gamma-ray spectra with spectral unmixing - Part II: Calibrations for the quantitative analysis of HPGe measurements. En cours de révision pour publication dans Applied Radiation and Isotopes