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Extraction des paramètres de sorption dans un référentiel de modélisation alternatif au Kd : Applicabilité des grandeurs obtenues en milieux contrôlés à des situations réelles


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​Hamza CHAIF a soutenu sa thèse le 30 juin 2021 à cadarache.

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Mots clés >

Unité de recherche > IRSN/PSE-ENV/SRTE/LR2T

Auteurs > CHAIF Hamza

Date de publication > 30/06/2021

Résumé

La sorption joue un rôle majeur dans le devenir des solutés dans les sols. Elle contrôle leur mobilité, leur biodisponibilité et, dans les cas des radionucléides, leur impact radiologique.


En modélisation opérationnelle, la réaction de sorption est généralement décrite par un modèle à paramètre unique (Kd) qui suppose que la sorption est linéaire, instantanée et réversible. Pourtant, il ne permet pas de bien décrire la sorption dans des conditions de non-équilibre ou de non-linéarité. Des approches alternatives ont été proposées pour améliorer la modélisation de la sorption dans ces conditions. Cependant, ces modèles n’ont pas été complètement validés dans des conditions de sorption du Cs au laboratoire ou in situ.


Expérimentalement, la sorption peut être étudiée à travers plusieurs dispositifs de différents degrés de complexité et de représentativité des conditions in situ (batchs, réacteurs ouverts, colonnes, etc.) pouvant induire une dépendance des paramètres de sorption de l’échelle expérimentale sur laquelle ils ont été identifiés. Cependant, ces effets de l’échelle expérimentale sur les paramètres de sorption restent peu identifiés.

Les objectifs de ce travail de thèse sont de valider un modèle de sorption à deux sites cinétiques et à l’équilibre (EK) et d’étudier son applicabilité dans différentes conditions expérimentales et sur le terrain.


Pour cela, le modèle EK a été utilisé pour reproduire une série de profils de contamination en 137Cs issus du terrain puis une série de données générées au laboratoire à partir de trois dispositifs (batchs, réacteurs ouverts et colonnes).

Les résultats obtenus ont suggéré que le non-équilibre permet d’améliorer la modélisation de la migration du 137Cs in situ mais que les paramètres de sorption sont difficilement identifiables dans ces conditions. Au laboratoire, les expériences en réacteurs ouverts ont démontré que la rétention du Cs se fait dans des conditions de non-équilibre et de non-linéarité et que le modèle EK permet de bien reproduire ces réactions. La comparaison des trois échelles expérimentales a suggéré une influence du dispositif expérimental sur les paramètres de sorption principalement en milieux poreux structurés où d’autres processus non chimiques peuvent influencer la migration du césium.