La sorption joue un rôle majeur dans le devenir des solutés
dans les sols. Elle contrôle leur mobilité, leur biodisponibilité et, dans les
cas des radionucléides, leur impact radiologique.
En modélisation opérationnelle, la réaction de sorption est
généralement décrite par un modèle à paramètre unique (Kd) qui suppose que la
sorption est linéaire, instantanée et réversible. Pourtant, il ne permet pas de
bien décrire la sorption dans des conditions de non-équilibre ou de
non-linéarité. Des approches alternatives ont été proposées pour améliorer la
modélisation de la sorption dans ces conditions. Cependant, ces modèles n’ont
pas été complètement validés dans des conditions de sorption du Cs au
laboratoire ou in situ.
Expérimentalement, la sorption peut être étudiée à travers
plusieurs dispositifs de différents degrés de complexité et de représentativité
des conditions in situ (batchs, réacteurs ouverts, colonnes, etc.) pouvant
induire une dépendance des paramètres de sorption de l’échelle expérimentale
sur laquelle ils ont été identifiés. Cependant, ces effets de l’échelle
expérimentale sur les paramètres de sorption restent peu identifiés.
Les objectifs de ce travail de thèse sont de valider un
modèle de sorption à deux sites cinétiques et à l’équilibre (EK) et d’étudier
son applicabilité dans différentes conditions expérimentales et sur le terrain.
Pour cela, le modèle EK a été utilisé pour reproduire une
série de profils de contamination en 137Cs issus du terrain puis une série de
données générées au laboratoire à partir de trois dispositifs (batchs,
réacteurs ouverts et colonnes).
Les résultats obtenus ont suggéré que le non-équilibre
permet d’améliorer la modélisation de la migration du 137Cs in situ mais que
les paramètres de sorption sont difficilement identifiables dans ces
conditions. Au laboratoire, les expériences en réacteurs ouverts ont démontré
que la rétention du Cs se fait dans des conditions de non-équilibre et de
non-linéarité et que le modèle EK permet de bien reproduire ces réactions. La
comparaison des trois échelles expérimentales a suggéré une influence du
dispositif expérimental sur les paramètres de sorption principalement en
milieux poreux structurés où d’autres processus non chimiques peuvent
influencer la migration du césium.