Lors de leur séjour en réacteur, les gaines en alliage de zirconium qui contiennent le combustible nucléaire s'oxydent. Cette oxydation engendre la formation d'hydrogène dont une partie s'accumule progressivement dans les gaines sous deux formes différentes : précipité en plaquettes d'hydrure de zirconium ou dissous dans la matrice de zirconium. L'hydrogène ainsi fixé modifie les propriétés de la gaine et peut notamment la fragiliser. La gaine constituant la première barrière de confinement des radionucléides produits par la fission, il est essentiel de bien caractériser sa résistance. Cela nécessite bien sûr de quantifier l'hydrogène fixé mais aussi de bien caractériser la partition entre les deux formes ci-dessus.

Si la quantité d'hydrogène piégé dans la gaine est aujourd'hui assez bien évaluée, il n'en est pas de même pour la partition entre formes. Le verrou scientifique à lever est la cinétique avec laquelle, à une température donnée, les transformations d'une forme à l'autre s'opèrent dans les gaines.

Photo d'hydrures dans une gaine.

[ À l'aide du synchrotron ]

L'Institut a lancé un projet de recherche exploratoire⁽¹⁾ sur deux ans pour mieux caractériser les cinétiques de dissolution et de précipitation des hydrures dans le Zircaloy-4 (un des alliages de zirconium utilisé pour les gaines) à l'aide du rayonnement synchrotron de l'ESRF⁽²⁾. Ce dernier permet en effet de suivre en continu les changements de phase qui se produisent dans la matière à l'échelle de petits composants tels que les hydrures. Plus de 48 heures d'expérimentation ont porté sur des échantillons de Zircaloy-4, hydrurés au préalable en laboratoire, pour être représentatifs d'une gaine ayant séjourné en réacteur. Placés dans un four, lui-même installé sur une ligne du synchrotron, ils ont été successivement chauffés, maintenus à un certain niveau de température (environ 500°C), puis refroidis à différentes vitesses.


[ Dissolution et précipitation des hydrures ]

La masse de données ainsi recueillies a permis, après interprétation, de quantifier les cinétiques de dissolution et de précipitation des hydrures à différentes températures. Un gonflement de la matrice de zirconium consécutif à la dissolution des hydrures a aussi été mis en évidence.

Le rayonnement X du synchrotron est diffracté selon un angle spécifique (en abscisse du diagramme) à chaque composant chimique de l'échantillon. Le diagramme représente en ordonnée l'intensité du rayonnement après diffraction ; les pics sont caractéristiques d'un composant donné, et leurs hauteurs donnent leurs proportions dans l'échantillon. Chaque ligne correspond à une température : de 25 °C en arrière-plan à 550 °C au premier plan. Le second pic, caractéristique de l'hydrure de zirconium, diminue avec l'augmentation de la température. Ceci démontre la dissolution progressive des hydrures et permet de quantifier la cinétique associée.

Pour modéliser ces phénomènes, et ainsi améliorer la précision des simulations numériques du comportement des combustibles nucléaires, il reste à mieux comprendre les mécanismes élémentaires conduisant aux cinétiques de dissolution observées. C'est à cette fin qu'a été lancée en 2011 une thèse sur le comportement à l'échelle atomique des hydrures de zirconium.

INSA-Lyon, Université de Manchester.

Situées au fond des mers, dans des zones d'activité volcanique, les sources hydrothermales sont des points où l'eau rejaillit après avoir circulé au contact des roches basaltiques de la croûte océanique. Ce fluide hydrothermal est chargé en sels minéraux, en éléments métalliques, en radioéléments naturels et en gaz dissous. Une équipe de l'IRSN a cherché à valider l'hypothèse que la faune exubérante vivant dans les écosystèmes hydrothermaux accumule la radioactivité naturelle transportée par ces fluides. Cette recherche exploratoire vise à identifier des organismes soumis en permanence (exposition chronique) à des niveaux de radioactivité élevés, en vue de progresser dans la compréhension des mécanismes de réaction du vivant aux rayonnements ionisants.

Les chercheurs ont mesuré les teneurs en radioéléments de divers organismes (crustacés, vers, mollusques) collectés sur la dorsale orientale du Pacifique et la Ride Médio-Atlantique en 1996, 2001, 2002 et 2007. Les mesures ont porté sur les isotopes 234, 235 et 238 de l'uranium, les isotopes 230 et 232 du thorium, le plomb 210 et le polonium 210.

Le ver polychète Paralvinella grasslei vit dans un épais mucus, seules ses branchies rouges sont visibles. L'IRSN projette d'étudier le polonium dans les tissus de ces organismes dont les tubes muqueux ont atteint des valeurs proches de 19 000 Bq/kg sec.

[ Un à deux ordres de grandeur ]

Sans atteindre des niveaux exceptionnels, la radioactivité mesurée est généralement supérieure d'un à deux ordres de grandeur aux niveaux mesurés dans les organismes côtiers ou dans les organismes abyssaux vivant hors de l'influence des sources. En ce qui concerne l'uranium, elle peut avoisiner 800 à 1000 Bq/kg sec en ²³⁴U (soit environ 3 µg/g) et en ²³⁸U (soit environ 250 µg/g) chez des polychètes^GLO Paralvinella grasslei qui colonisent les cheminées. La concentration dépend du site de prélèvement, de la localisation dans la zone de mélange fluide-eau de mer et du régime alimentaire des organismes. L'analyse des données suggère que le devenir de l'uranium est lié aux nombreuses bactéries chimioautotrophes^GLO qui peuplent ces environnements et contribuent à solubiliser l'uranium, le rendant ainsi biodisponible^GLO pour les organismes de ces écosystèmes.


[ Des niveaux élevés en polonium ]

Durant le projet, les chercheurs de l'IRSN ont aussi participé en mai 2007 à une campagne de prélèvement de bathymodioles (mollusques bivalves) endémiques de la zone des Açores. Des niveaux élevés en ²¹⁰Po, radionucléide à vie courte, de l'ordre de 800 Bq/kg sec, ont été mesurés notamment au niveau des branchies, organes hôtes de bactéries chimioautotrophes^GLO. Les débits de dose pondérés dus au seul ²¹⁰Po, évalués 3 à 4 microgray par heure (µGy/h), sont légèrement plus importants que pour les moules côtières (1 µGy/h) mais restent faibles.

Ce projet a permis de soulever un petit coin du mystère qui entoure encore la compréhension du cycle complexe des radioéléments dans ces environnements atypiques.

Ifremer, Université de Nantes.

Réaliser une cartographie en temps réel de la radioactivité présente sur un terrain de petite dimension (champ, zone délimitée dans une ville, etc.) : c'est le défi relevé par Fabien Panza avec le prototype Oscar⁽¹⁾, qu'il a créé durant une thèse effectuée à l'IRSN, et pour lequel trois brevets ont été déposés. Le dispositif utilise un spectromètre gamma au germanium couplé à un GPS, le tout monté sur un chariot mobile afin de pouvoir effectuer les relevés en se déplaçant. Cette modalité de recueil implique que les mesures du spectromètre durent très peu de temps, et sont donc peu intenses. Établir une carte précise et fiable de la radioactivité du site nécessite alors qu'un nombre suffisant de données ait été récolté au-dessus des zones contaminées.

[ Optimiser le parcours ]

Pour éviter à l'opérateur de faire les mesures à l'aveugle, F. Panza a d'abord développé deux algorithmes qui, en traitant les mesures en temps réel, permettent d'optimiser le parcours des relevés et le temps de mesure. Fondé sur la méthode dite de « back-projection », le premier algorithme oriente l'opérateur vers les zones les plus contaminées. Cette méthode exploite la fonction de réponse angulaire^GLO du spectromètre pour estimer en temps réel la zone d'où proviennent les rayonnements enregistrés. L'opérateur peut ainsi augmenter le nombre de mesures au-dessus de cette zone afin d'estimer avec plus de finesse sa contamination.

Le second algorithme, Alcam (Algorithme cartographique de l'activité maximale), a pour but de savoir si une source diffuse ou ponctuelle de radiation est présente dans le sol. Il repose sur une méthode qui s'apparente à la triangulation : à partir de plusieurs mesures d'une même source, il est possible d'en déduire comme information la position de la source et son activité. Appliquant ce principe le long du parcours du détecteur sur le site, l'algorithme corrèle les informations obtenues à chaque nouvelle mesure. En posant des hypothèses sur les caractéristiques de la source, on obtient alors en temps réel une carte de l'activité possible maximale qui produirait le flux enregistré. Une mesure sur ces points physiques permet de confirmer une contamination localisée.

Carte d'activité réalisée à l'aide du prototype Oscar pour un site contaminé japonais.

[ Carte haute définition ]

Dès que les mesures sont achevées, la carte haute définition de la radioactivité effectivement présente dans le sol est réalisée par le troisième algorithme développé par F. Panza. Inspiré d'une analogie avec des traitements de données astronomiques, celui-ci utilise une méthode de déconvolution^GLO des mesures spectrométriques (par la réponse impulsionnelle du spectromètre) pour déduire le flux de rayonnement gamma émis par le sol. La carte finale correspond ainsi à la cartographie de l'activité du site.

Groupe Ramses de l'Université de Strasbourg.

Les bâtiments industriels, tels que ceux de l'industrie nucléaire, sont équipés d'un réseau de ventilation qui garantit le confinement des polluants au sein de l'installation, que ce soit en fonctionnement normal, dégradé ou accidentel. Ce réseau est dimensionné pour que les locaux soient maintenus dans une cascade de dépression par rapport à l'environnement extérieur, cascade qui les hiérarchise selon le risque de contamination.

Pour simuler des phénomènes de ventilation, d'incendie et de transfert d'espèces volatiles au sein des réseaux de ventilation des installations, l'IRSN a développé le logiciel Sylvia⁽¹⁾ qui permet de réaliser des études de sûreté nucléaire. Une thèse, récemment achevée à l'Institut par Nicolas Le Roux, a permis de valider ce logiciel pour sa prise en compte des phénomènes de couplage entre l'aéraulique interne à l'installation et les effets du vent. En effet, le vent induit des champs de pression au niveau des communications extérieures de l'installation, qui sont susceptibles de modifier les écoulements aérauliques internes, notamment les débits de fuite entre locaux. Des expérimentations à échelle réduite ont été menées au sein de la soufflerie climatique Jules Verne du CSTB⁽²⁾.

Visualisation par injection de fumée d'une inversion de fuite externe lors d'un essai en soufflerie pour une vitesse de vent de 105 km/h environ.

[ Approche par similitude ]

Le doctorant a d'abord mis en oeuvre une méthode fondée sur une approche par similitude pour étudier à échelle réduite les écoulements isothermes au sein d'installations munies d'un réseau de ventilation. Cette approche a permis de transcrire l'ensemble des grandeurs géométriques et aérauliques (volume des locaux, dimension des conduits, débit, pression...) d'une installation réelle à une échelle réduite et inversement. Après une phase de validation sur des parties élémentaires de réseaux de ventilation (conduits raccordés à un seul local ou à un filtre à très haute efficacité), cette méthode a été appliquée pour réaliser des campagnes expérimentales pour deux configurations simplifiées, représentatives d'installations nucléaires.


[ Champs de pression ]

Les expérimentations montrent que le vent peut entraîner une perte partielle ou globale du confinement dynamique des polluants en fonction de la vitesse et de l'incidence du vent, et selon l'architecture et le mode de fonctionnement de l'installation. Cela résulte des champs de pression, créés au niveau des communications extérieures par la vitesse moyenne du vent ou sa composante turbulente. Ils peuvent modifier la hiérarchisation des pressions entre locaux et avec l'environnement extérieur. Ces résultats expérimentaux contribuent à la validation du logiciel Sylvia pour prendre en compte les effets du vent en situation isotherme. La prise en compte des phénomènes thermiques couplés aux transferts de masse est prévue lors d'une seconde thèse qui a débuté fin 2012.

CSTB ; Laboratoire des sciences de l'ingénieur pour l'environnement (LaSIE) de l'Université de La Rochelle.