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Vérifier la sûreté des colis de déchets

L’influence de l’eau sur la corrosion des gaines d’assemblage de combustibles


Dans le contexte d’un stockage profond de déchets radioactifs, de l’eau est inévitablement présente, que ce soit sous forme gazeuse (la vapeur d’eau introduite en phase d’exploitation) ou liquide (eau porale, contenue dans les minuscules pores de la roche, qui percole à travers l’argilite). Elle finira tôt ou tard par arriver au contact des déchets. Sous l’effet de l’irradiation, cela produira des espèces réductrices et oxydantes, notamment du peroxyde d’hydrogène, par radiolyse, une décomposition de l’eau. Quel sera en retour l’impact de ces espèces chimiques sur les déchets ?

L’IRSN a codirigé avec l’Ecole doctorale de chimie de Lyon une thèse [1] sur l’influence des produits de la radiolyse de l’eau sur la corrosion de certains déchets : les gaines en alliage de zirconium (Zircaloy-4), issus du traitement des combustibles nucléaires usés conditionnés dans les colis standards de déchets compacts (CSD-C). La doctorante a reconstitué des atmosphères gazeuses et des milieux aqueux qu’elle a soumis à des rayonnements gamma et à des faisceaux de protons pour simuler une irradiation par des rayonnements alpha [2].

Conclusion : l’effet de la radiolyse sur les gaines diffère selon que l’eau est en phase liquide ou vapeur. La radiolyse de la vapeur d'eau contenue dans l'air engendre des réactions chimiques à la surface du Zircaloy-4 oxydé variable selon le type de rayonnement (alpha ou gamma). Seule l'irradiation par des protons engendre des composés à base d'étain et de zirconium à la surface des gaines oxydées. En revanche, l'irradiation par des rayons gamma n'entraine pas d'altération de la couche d'oxyde, probablement parce que les radicaux formés par radiolyse de l'air (des NO°) sont capturés par l'hydrogène issu de la radiolyse de l'eau.

Quant à la radiolyse de l'eau liquide, elle augmente la vitesse de dissolution du Zircaloy-4. Elle semble en effet créer un ion (HZrO3-) dans la couche d'oxyde qui recouvre la gaine, ion qui passe en solution dans l'eau. L'oxyde se dissout ainsi à la vitesse de quelques nanomètres à quelques micromètres par an. Ce phénomène dépend des conditions d'irradiation, mais aussi de la composition initiale de la solution aqueuse.


Notes :

1- Thèse de Claire Guipponi "Effets de la radiolyse de l’air humide et de l’eau sur la corrosion de la couche d’oxyde du Zircaloy-4 oxydé".
2-  La radioactivité est un phénomène physique naturel au cours duquel des noyaux atomiques instables, dits radio-isotopes, se transforment spontanément en des noyaux atomiques plus stables, en dégageant de l'énergie sous forme de rayonnements divers : des rayons a,  ß ou γ.