Développement de supports hautement sélectifs pour l'étude de la migration des contaminants radioactifs dans l'environnement

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16/01/2018


Laboratoire d'accueil : ​Laboratoire de recherche sur le devenir des pollutions de sites radioactifs (LELI)
Date de début de thèse : Octobre 2018
Nom du doctorant : Marine BOUDIAS



Descriptif du sujet

Au cours des dernières décennies, les activités humaines (essais nucléaires atmosphériques, accidents nucléaires, mines d'uranium) ont libéré à la surface de la Terre de nombreux radionucléides artificiels et naturels. Bien que leur abondance soit extrêmement faible, leur présence dans les différents compartiments de la biosphère peut conduire à des expositions chroniques de l'Homme et de l'environnement dont il convient d'évaluer les conséquences. Parmi ces radionucléides, le Ra-226 et le Cs-137 occupent une place particulière sur le plan radiologique. En raison de leurs propriétés chimiques, leurs voies métaboliques sont respectivement similaires à celles du calcium et du potassium et peuvent ainsi augmenter la dose interne. Par conséquent, il est nécessaire de mieux comprendre la dynamique biogéochimique et les processus de transfert de ces radionucléides entre les différents compartiments de la biosphère.

Les échantillons prélevés dans les zones de transfert sont souvent de petits volumes avec des matrices très complexes et des concentrations en Ra-226 et en Cs-137 proches des limites de détection instrumentales. Une analyse directe de ces échantillons par spectrométrie de masse peut se heurter à des obstacles tels qu'une faible quantité d'échantillon, une limite de détection insuffisante, à l'impact d'interférences spectrales, ou encore aux importants effets de matrice. Pour cela, une séparation et préconcentration de l'échantillon en amont de l'analyse est nécessaire. Ces protocoles sont souvent fastidieux, chronophages, conduisant à de mauvais taux de récupération et pas adaptés pour des échantillons de petit volume. Pour cette raison, le développement de nouvelles techniques analytiques est nécessaire, permettant l'extraction sélective des éléments cibles de leur matrice afin de les purifier et les préconcentrer. Ces nouvelles techniques doivent être capables de traiter de faibles volumes d'échantillons, de l'ordre du pL.

Un des objectifs de la thèse est de tester pour la première fois la faisabilité de fabrication de supports hautement sélectifs basés sur la technologie de polymères à empreintes ioniques pour la séparation et la préconcentration du radium et du césium dans des échantillons naturels. En parallèle, une seconde approche consistera dans le greffage de la surface d'un support solide par une molécule extractante de type macrocycle, très spécifique des ions ciblés. La meilleure des deux approches (empreintes ioniques ou molécules de type macrocycles) sera ensuite miniaturisée afin de pouvoir analyser de faibles volumes d'échantillons, de l'ordre du pL. Après optimisation du protocole d'extraction, des applications à des échantillons réels seront réalisées.
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Laboratoire IRSN impliqué
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