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Enhancing Nuclear Safety


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A study of the behavior of 137Cs and 90Sr in the contaminated soils of the Chernobyl region.

Nathalie GRI - Thèse de doctorat en Sciences de l'Université de Paris-XI Orsay présentée le 5 novembre 1999. Rapport CEA - N° ordre : 5911

Document type > *Mémoire/HDR/Thesis

Keywords > polluted site, caesium, Chernobyl, strontium

Research Unit > IRSN/DEI/SARG/LETS

Authors >

Publication Date > 05/11/1999

Summary

L’amélioration de la compréhension des mécanismes qui génèrent la rétention des radionucléides dans les sols est une étape essentielle dans le développement des modèles de transport de la radioactivité, en particulier lorsque ceux-ci sont destinés à des évaluations sur de grandes échelles de temps. Inscrite dans ce contexte, cette thèse avait pour objectifs l'identification des mécanismes responsables du comportement du 137Cs et du 9OSr dans les sols non cultivés, ainsi que la quantification de leur influence. Nous avons pour ce faire étudié la disponibilité de ces radionucléides dans des sols de la région de Tchernobyl. Les sites sélectionnés sont caractéristiques de la région (chemozem, sable, gley, tourbe) et ont été contaminés par des dépôts différents (particules de combustible, formes condensées, formes mixtes). Les profils de migration établis par spectrométrie gamma et scintillation liquide montrent que la majorité de l'activité est contenue dans les dix premiers centimètres de sol, à l'exception d'un site. Les profils, variés, ne permettent pas de classer la disponibilité des radionucléides en fonction de la pédologie ou du type de dépôt. Une approche indirecte a consisté en l'utilisation d'un protocole d'extractions sélectives sur différentes couches de sol. Le protocole d'extractions mis au point a montré que malgré une augmentation de la disponibilité des radionucléides avec la profondeur, une fraction non négligeable d'activité restait immobile. Le 137Cs est associé aux constituants du sol (argiles interstratifiées) de manière quasi-irréversible et le 9OSr est fortement fixé aux particules de combustible. L'existence de ces caractéristiques de rétention remet en question l'utilisation du coefficient de distribution Kd dans les modèles de transport puisqu'ils infirment la notion de réversibilité et de désorption instantanée. ABSTRACT: The improvment of the understanding of the mechanisms which generate radionuclides retention in soils are of main importance for radioactivity transport models, especially for long time assessments. In this context, the objectives of this thesis were to identity the mechanisms responsible for 137Cs and 90Sr behaviour in non cultivated soils and to quantify their influence. We studied radiocaesium and radiostrontium availability in different soils of the Chernobyl area (chemozem, sand, gley, peat), whose contamination took several physico chemical forms (fuel particles, condensed forms, mixed deposits). The migration profiles obtained by gamma spectrometry and liquid scintillation show that the majority of the activity is contained in the ten first centimeters of soil, except for one site. The profiles are varied and don't allow to classify the radionuclides avallability according to the pedology or to the contamination type. A selective extraction protocol applied on several soil layers has been adopted as an indirect approach. Although radionuclides availability is increasing with depth, the selective extraction protocol shows that: a non negligeable fraction of activity remain not mobile. 137Cs is associated to interstratified clay minerals in a non reversible way and 90Sr is strongly bound to fuel particles. The existence of these retention mechanisms calls into question the use of the Kd distribution coefficient in transport models because they disabled reversibility and instantaneous desorption notions.
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