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IRSN, Institut de radioprotection et de sûreté nucléaire

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Enhancing Nuclear Safety


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Propriétés de stockage d'hydrogène de l'oxysulfure de cobalt


Congress title :37ème Journée d'Etude sur la Cinétique Hétérogène 
Congress location :Dijon
Congress date :06/04/2006

Summary

  L’irradiation de molécules organiques produit principalement de l’hydrogène. Dans le contexte de la gestion des déchets nucléaires, le relâchement d’hydrogène peut générer de nombreux problèmes de sûreté. Cependant, en présence d’oxysulfure de cobalt amorphe, la production d’hydrogène de radiolyse est diminuée.
Nous avons montré, par des expériences d’irradiations de molécules organiques par des protons, que l’oxysulfure de cobalt n’agissait ni comme catalyseur d’hydrogénation des molécules insaturées, ni comme intercepteur de radicaux ou piège à énergie ; l’oxysulfure de cobalt agit en tant que piège à hydrogène. Nous avons également observé que la consommation d’hydrogène par l’oxysulfure de cobalt était identique que le solide soit irradié ou non et qu’elle était proportionnelle à la pression initiale d’hydrogène.
Les expériences d’irradiation ne produisant que de faibles pressions partielles d’hydrogène et l’irradiation de l’oxysulfure ne modifiant pas la consommation d’hydrogène, nous avons entrepris des expériences de « sorption » d’hydrogène pur à l’aide de deux types d’expériences : d’une part par thermogravimétrie à température ambiante sous flux d’hélium et d’hydrogène à pression atmosphérique (la teneur en H2 est contrôlée de 42 à 500 hPa), d’autre part sous atmosphère statique dans des cellules fermées permettant de suivre l’évolution de la pression d’hydrogène au cours du temps (pression initiale d’hydrogène comprise entre 100 et 1800 hPa). L’oxysulfure a été caractérisé avant et après contact avec l’H2 (spectroscopies infrarouge et Raman, diffraction des rayons X).
L’ensemble de ces expériences nous a conduit à proposer un modèle simple de dissolution d’hydrogène par le solide permettant d’ajuster les courbes expérimentales avec une bonne adéquation. Ce modèle décrit le phénomène de sorption d’hydrogène par l’oxysulfure solide et ne fait intervenir aucune hypothèse de mécanisme réactionnel (adsorption, réaction, diffusion, …). Il est basé sur une seule étape : H2 (gaz) D H2 (sol) avec comme constantes de vitesse k et k’ (K=k/k’, constante d’équilibre). Nous avons établi deux expressions donnant la quantité d’hydrogène (mole) fixée au temps t pour les deux types d’expériences. L’ajustement des courbes expérimentales nous permet d’accéder aux valeurs des constantes de vitesse k et k’. Nous avons observé une bonne invariabilité de la valeur de k, mais pas de la valeur de k’. Sur la base des résultats de caractérisation du solide après stockage d’hydrogène, une hypothèse d’amélioration du modèle est proposée, prenant en compte une seconde étape correspondant à une transformation chimique du solide
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