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Étude de matériaux moléculaires de type Metal-Organic Framework pour le piégeage du ruthénium

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Laboratoire d'accueil : ​Laboratoire d'expérimentation environnement et chimie (L2EC)

Date de début de thèse : novembre 2017

Nom de la doctorante : Maeva LELOIRE


​Descriptif du sujet

 

Lors d’un accident grave survenant sur un réacteur à eau pressurisée (REP), les radionucléides les plus volatils et radiotoxiques, notamment le ruthénium, sont susceptibles d’être partiellement rejetés dans l’atmosphère. Ainsi, certaines formes chimiques volatiles de produits de fission ne sont pas efficacement piégées par la ligne de dépressurisation de l’enceinte de confinement dite ligne U5 constituée d’un préfiltre métallique et d’un filtre à sable. Au cours de l’année 2017, un flux de Ruthénium 106 a été détecté traversant l’Europe d’est en ouest, provenant du sud de l’Oural. Donc au même titre que les autres radionucléides tels que l’iode par exemple, le ruthénium apparait comme une espèce importante à maitriser / capturer, en particulier sous forme RuO4, soit pour des possibles rejets lors d’un accident sur un Réacteur à Eau sous Pression (REP) soit dans lors d’un accident sur une installation du cycle du combustible.


Dans cette optique, l’UCCS et l’IRSN ont démarré des travaux de recherche sur des dispositifs innovants de piégeage du RuO4. En effet, depuis plusieurs années sont apparus de nouveaux types d’adsorbants, composés d’entités d’oxydes métalliques et d’une partie organique appelés Metal-Organic Framework (MOF). Ainsi, la présente étude s’intéresse aux éventuelles affinités entre MOFs et RuO4(g), afin d’assurer un piégeage efficace de ce dernier. Il s’agit plus précisément de MOF de type UiO (University of Oslo), composés de briques d’oxyde de zirconium [Zr6O8] et de ligands dicarboxylés. Ces matériaux MOF ont l’avantage d’être facile à synthétiser et sont relativement stables. La partie organique peut être modulée par de nombreux paramètres tels que sa longueur, ce qui permet d’agrandir ou rétrécir la taille des pores. Il est possible d’ajouter des groupements réducteurs sur les fonctionnalités du ligand organique, afin de favoriser la capture du RuO4 par réduction en RuO2.


Un dispositif générant le ruthénium sous forme de RuO4 a été élaboré à l’IRSN au laboratoire L2EC à Cadarache. Les capacités de piégeage du RuO4 par les MOFs synthétisés pourront donc être caractérisées sur ce banc d’essais (banc SAFARI). Pour cela, ces MOF seront traversés par un flux de RuO4 et la quantité de ruthénium en aval du filtre sera quantifiée par des analyses UV-visible et ICP-AES.