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Devenir du séléniate dans les sols : Mise en évidence expérimentale et modélisation des phénomènes d’hystérèse de sorption/désorption


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Nicolas Loffredo a soutenu sa thèse de docteur en sciences de l'université du Sud (Toulon-Var), discipline géochimie, le jeudi 7 avril 2011 à Cadarache (Bouches du Rhône).

Type de document > *Mémoire/HDR/Thèse

Mots clés >

Unité de recherche > IRSN/DEI/SECRE/LRE

Auteurs > LOFFREDO Nicolas

Date de publication > 07/04/2011

Résumé

Dans le contexte des futurs stockages des matières nucléaires en couches géologiques profondes, le transfert de sélénium 79 des eaux de nappes vers la biosphère, par le biais de l’irrigation, est un des scenarii envisagés par l’ANDRA. Le sol servirait alors d’interface entre la géosphère et la biosphère.

 

Le modèle actuellement utilisé pour évaluer la mobilité de nombreux éléments dans le sol repose sur une représentation simple de leur distribution entre la quantité adsorbée sur le sol et la quantité restante en solution (modèle Kd), considérée comme instantanée, réversible et linéaire avec la concentration de contamination. Ce modèle présente des lacunes vis-à-vis du sélénium puisque ce dernier peut être présent sous différents états redox qui contrôlent sa mobilité et dont les cinétiques de transformation entre ces états sont peu connues (Se(-II), Se(0), Se(IV) et Se(VI)). Dans le but d’améliorer les prédictions faites sur la mobilité du sélénium dans un sol, les interactions du séléniate (Se(VI)), qui est la forme la plus mobile, ont été étudiées vis-à-vis de deux sols différents (sol B et sol R). Un modèle cinétique, alternatif au modèle Kd, a été développé pour décrire l’évolution des stocks de Se(VI) en solution, en considérant une fraction de sélénium associée au sol de façon réversible (potentiellement mobile) et une fraction stabilisée sur le sol (fixée pseudo-irréversiblement). Ce modèle intègre notamment des cinétiques de stabilisation biotique et abiotique sur le sol. Afin d’acquérir les paramètres des modèles, des expériences en batch et en réacteurs a flux ouvert avec l’utilisation de sacs a dialyse ont été réalisées.

 

Il a été montré que l’utilisation du modèle Kd était suffisante pour décrire la sorption du Se(VI) sur le  sol R, mais qu’il était nécessaire d’utiliser le modèle cinétique pour décrire la sorption du séléniate sur le sol B. Une approche plus mécanistique a été menée en parallèle afin de déterminer la nature des complexes formés sur les sols permettant d’expliquer la différence de comportement du séléniate vis-à-vis de ces deux sols. L’acquisition des paramètres des modèles a permis de confronter les prévisions des modèles cinétiques et Kd dans différents scenarii de contamination (chronique ou séquentielle) d’un sol de surface par du 79Se(VI).