Aspects thermodynamiques et cinetiques de l’oxydation du combustible UO2 sous air entre 400 et 2000 K

P. Taylor

Proceedings of 11th Symposium on Thermodynamics of Nuclear Materials, Karlsruhe, 6-9 sept 2004. Journal of Nuclear Materials, numéro spécial à paraître.

La plupart des études de l’oxydation du combustible peuvent être catégorisées soit comme oxydation sous air à basse température (<700 K) liée au stockage du combustible, soit comme oxydation sous vapeur d’eau à haute température (>1500 K) liée à la sûreté des réacteurs. Cet article essaie d’unifier la modélisation de l’oxydation du combustible UO₂ sous air pour une large plage de température. A plus long terme le but est d’incorporer une telle démarche de modélisation dans le code ASTEC, développé en collaboration par IRSN et GRS.

Des corrélations phénoménologiques pour différentes plages de températures distinguent l’oxydation en U₃O₇ et U₃O₈ au niveau des grains individuels au-dessous de 700 K de l’oxydation en U₃O₈ via UO₂+x et/ou U₄O₉ au niveau des fragments individuels au-delà de 1200 K. Une zone «grise» existe entre 700 et 1200 K, ou le taux empirique de l’oxydation diminue graduellement au fur et à mesure que le produit U₃O₈ devient de plus en plus cohérent et granuleux, et donc en même temps que les processus au niveau des fragments deviennent importants.

Une démarche plus mécaniste pour modéliser l’oxydation à haute température aborde des questions d’alimentation de l’oxygène, de la cinétique des réactions surfaciques, et des propriétés thermochimiques qui peuvent contrôler la diffusion de l’oxygène dans les phases solides. Le développement de ce modèle est limité par le manque de données expérimentales, surtout à pression partielle réduite de l’oxygène et aux températures très élevées. Quelques besoins de base pour un modèle mécaniste de l’oxydation à haute température sont décrits.