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Fiche radionucléide

Carbone 14 et environnement

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En résumé... 

 

De période 5730 ans et émetteur de rayonnement bêta, le 14C suit le cycle du carbone, élément entrant dans la constitution de la matière vivante et dans lequel l'isotope radioactif se dilue. Le 14C est environ 10-12 fois moins abondant que le carbone stable. La source prépondérante d’exposition est celle due au 14C d'origine naturelle

(production cosmogénique).

Pour l'évaluation de l'impact des rejets chroniques, un consensus général considère que le 14C a le même comportement que l'isotope stable 12C (qui représente 99 % du carbone). L'évaluation des transferts de 14C entre deux compartiments de l'environnement est généralement basée sur l'hypothèse de conservation du rapport isotopique entre le carbone radioactif et le carbone stable, assimilé au 12C, entre l'organisme et le milieu ambiant. Cette formulation sous-entend que le transfert du  14C, radionucléide trace, est identique à celui du 12C et que l'équilibre entre les deux compartiments est atteint. Avec cette hypothèse, les évaluations d’impact sur l'environnement et les populations ne peuvent être réalisées que pour des rejets et des concentrations dans l'environnement constants au cours du temps, en général à partir de valeurs moyennes annuelles.

La toxicité pour l’environnement du 14C n'est liée qu'à ses émissions radioactives de type bêta pur de faible énergie. Elle résulte donc principalement de processus d’internalisation, essentiellement par ingestion.

 


Caractéristiques

 

Chimiques

 

Le carbone 14, noté 14C, est un isotope radioactif du carbone présent en infime quantité dans l'atmosphère. Les isotopes stables du carbone (12C et 13C) représentent en effet respectivement 98,9 % et 1,1 % du carbone total.

Les formes chimiques du 14C varient suivant le mode de production. Dans l’environnement, le 14C existe sous deux formes principales, l'une minérale (14CO2 principalement), l'autre organique (composés comportant au moins une liaison C-H). À l'état de 14CO2, il se comporte comme le gaz carbonique stable : il peut rester sous forme de gaz dans l'air, et se transforme en bicarbonate et carbonate dans l'eau.

Dans les effluents gazeux des réacteurs, la distribution entre formes minérale et organique dépend de la voie de rejet et du type de réacteur. Ainsi, les rejets gazeux des réacteurs à eau bouillante contiennent majoritairement du 14CO2 (95 % pour 2,5 % de 14CO et 2,5 % d'hydrocarbure). À l'opposé, il est admis une dominance des formes organiques dans les effluents gazeux des réacteurs à eau pressurisée (80 % sous forme organique (notamment de 14CH4) contre 20 % sous forme de 14CO2). Dans les rejets liquides, les formes chimiques sont variées (carbonates, composés organiques divers), sans connaissance fine des quantités relatives de chacune d'elles.


 

Nucléaires

 

Le carbone possède 15 isotopes, de masse 8 à 22. Parmi ceux-ci, seuls les isotopes 12 et 13 sont stables. La période de décroissance radioactive n'est supérieure à l'année que pour le carbone 14, les périodes des autres isotopes étant au plus de l'ordre de 20 minutes.


Le 14C, émetteur bêta -, donne naissance avec un rendement de 100 % au 14N stable.

 

Fiche_C14_1.jpg

(Nucleonica GmbH, 2014) © IRSN

 

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Naturelles

 

Le 14C naturel résulte de l'action des neutrons cosmiques sur les atomes d'azote dans stratosphère et dans la partie supérieure de la troposphère (14N+n → 14C+1p). Le taux de production annuel est d’environ 1,40 x 1015 Bq et la réserve atmosphérique de 14C à l’équilibre est d’environ 1,40 x 1017 Bq (UNSCEAR, 2008). La variation de l'intensité des rayonnements cosmiques entraîne une fluctuation de la production. Cette fluctuation est due à divers éléments qui ne sont pas encore très bien connus, mais principalement au cycle solaire de 11 ans et, à plus grande échelle temporelle, aux variations du champ magnétique terrestre qui joue un rôle de bouclier à l’égard des rayonnements cosmiques (Garnier-Laplace et al., 1998).

 

 

Artificielles

 

  • Retombées des explosions nucléaires atmosphériques

Lors des explosions nucléaires, les neutrons émis interagissent avec l'azote de l’atmosphère pour former du carbone 14 selon la même réaction que précédemment : 14N+n → 14C+1p. Les explosions nucléaires réalisées avant 1972 ont rejeté dans l'atmosphère environ 3,5 x 1017 Bq de carbone 14. Les explosions ultérieures ont augmenté cette quantité d'environ 1 % (UNSCEAR, 2008). 

 

  • Rejets des réacteurs nucléaires

Dans les réacteurs nucléaires, la production de carbone 14 provient de réactions au niveau du combustible, des matériaux de structure du cœur et du modérateur. Issu en très faible quantité de fission ternaire (de l'uranium et du plutonium), le 14C est essentiellement généré par l'activation neutronique de l'oxygène (17O) et de l'azote (14N) contenus dans l'eau du circuit primaire, ainsi que de celle de l'oxygène 17 présent dans le combustible (EDF, 2014). Le taux de production dépend du spectre et du flux neutronique, des sections efficaces et de la concentration en éléments cibles. Il est cependant estimé en moyenne annuelle à 2 x 108 Bq.MWe-1.an-1, principalement sous forme organique (EDF, 2014). En effet, l'eau du circuit primaire des réacteurs à eau pressurisée contient de l’hydrogène en excès qui se combine avec l’oxygène produit par radiolyse. Dans ce milieu réducteur, il y a formation de composés tels que le méthane (CH4) et l'éthane (C2H6). Un réacteur à eau pressurisée libère la majeure partie du carbone 14 sous forme d'alcanes, principalement du CH4. Le reste est rejeté lors du retraitement ou reste dans les gaines du combustible pour être stocké ultérieurement à l'état de déchets solides (Garnier-Laplace et al., 1998). En Allemagne, les rejets annuels atmosphériques de 14C étaient en 1999 du même ordre de grandeur qu'en France (2,8 x 108 Bq.MWe-1.an-1, SFRP, 2003).


Les rejets atmosphériques de carbone 14 d’une unité de production EDF, essentiellement sous forme de méthane (80 %) et de gaz carbonique (20 %), sont compris entre 1,3 x 1011 et 2,7 x 1011 Bq.an-1 (SFRP, 2003). L’ensemble des réacteurs électronucléaires français contribue ainsi pour 7 % aux rejets gazeux mondiaux de l’industrie nucléaire (Le Guen et Siclet, 2009). Les rejets liquides, constitués principalement de CO2 dissous, représentent par réacteur entre 1010 et 2 x1010 Bq.an-1 (EDF, 2014).


Le 14C est l’un des deux principaux radionucléides rejetés dans l’environnement par les centrales nucléaires, l’autre étant le 3H.

 

  • Rejets par les usines de retraitement des combustibles irradiés 

Le 14C des combustibles nucléaires usés est libéré lors de l'étape de dissolution dans les usines de retraitement. Selon le mode d'exploitation, ces rejets se font de manière continue ou discontinue. Dans les usines de retraitement utilisant le procédé Purex (par exemple à l'usine Areva NC de La Hague), le 14C est libéré principalement sous forme de CO2. L'augmentation à partir du début des années 1990 des rejets annuels gazeux de 14C par l'usine de La Hague correspond au démarrage des usines UP3 et UP2-800. Les rejets gazeux du site en carbone 14, aujourd'hui stabilisés, représentaient au début des années 2000 13 % des apports atmosphériques mondiaux issus de l'industrie nucléaire (Fontugne et al., 2014). Ils ont été de l’ordre de 2,2 × 1013 Bq en 2014, pour des rejets liquides d’environ 8,3 × 1012 Bq, (Areva NC, 2015). Ces émissions représentent respectivement 78 et 59 % de l’autorisation de rejet du site. Le carbone 14 des gaines de combustibles n’est pas relâché au cours de la dissolution ; il y reste piégé et est donc stocké ultérieurement à l’état de déchets solides.


Pour l’usine de Sellafield (Royaume-Uni ; Sellafield Ltd, 2014), les rejets gazeux de 14C ont été en moyenne annuelle de 3,9 × 1011 Bq de 2009 à 2013 (12 % de l’autorisation de rejet) et les rejets liquides de 5,7 × 1012 Bq (27 % de l’autorisation de rejet). 

 

  • Sources diverses (médicales, industrielles, recherche)

Dans le domaine de la recherche, le carbone 14 est très utilisé sous forme de carbonates pour le marquage isotopique de molécules. Les activités employées sont supérieures au GBq. Par exemple, le carbone 14 permet d’étudier les anomalies métaboliques liées au diabète, à l'anémie et peut également être utilisé comme marqueur pour suivre le métabolisme de nouvelles molécules pharmaceutiques. De façon plus générale, l'utilisation de carbone 14 permet de découvrir de nouvelles voies métaboliques et d'en identifier le fonctionnement normal et ses altérations, comme dans le cas de la photosynthèse (Calvin et Benson, 1948) ou récemment le cas du cycle du méthylaspartate chez les halobactéries (Khomyakova et al., 2011).

 

On considère qu'à terme, l'intégralité du 14C utilisé pour le marquage des molécules sera rejeté dans l'atmosphère sous forme de CO2. L'UNSCEAR estime la production annuelle de 14C à 3 x 1010 Bq par million d’habitants dans les pays développés et à 5 x 1013 Bq pour l’ensemble du monde. Cette estimation est fondée sur les résultats d’une étude américaine de 1978. Une estimation britannique de 1987 conduisait à des valeurs au moins deux fois supérieures (UNSCEAR, 1993). 

 

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Concentrations dans l'environnement


  • Le « bruit de fond » du carbone 14 dans l’environnement et son évolution au cours des 70 dernières années

 

En milieu terrestre, l'hypothèse consensuelle et relativement bien vérifiée par les observations est que l’activité spécifique, exprimée en becquerels de 14C par kilogramme de carbone total, est constante dans les composantes de l'environnement et en équilibre avec celles du CO2 atmosphérique (Roussel-Debet et al., 2006, Roussel-Debet, 2007, 2009). Hors influence d'une installation nucléaire, les activités spécifiques en 14C des compartiments biologiques du milieu terrestre ont ainsi atteint leur maximum (plus de 400 Bq.kg-1 de C) au milieu des années 1960, en raison des retombées des essais atmosphériques d’armes nucléaires, alors à leur apogée (Figure 1). Ces activités décroissent depuis lentement (de moins de 0,5 % par an), du fait de l'arrêt des essais et de l'apport permanent de CO2 issu des combustibles fossiles (pétrole, charbon, gaz). Se situant actuellement autour de 232 Bq 14C.kg-1 de C (mesures 2011 ; Roussel-Debet, 2012 ; Aulagnier et al., 2012), les activités spécifiques des composantes biologiques terrestres sont désormais très proches de celles de 1950 (226 Bq.kg-1 de C), avant les essais atmosphériques. Estimée à 117 ans en 2006, la période apparente de décroissance du 14C dans les composantes du milieu terrestre a été confirmée à 119 ans (Roussel-Debet, 2014).


Fiche_C14_2.jpg

Figure 1 : Evolution de l'activité spécifique moyenne en carbone 14 (bruit de fond, Bq.kg-1 de C)

des compartiments biologiques échantillonnés en milieu terrestre

(d'après Roussel-Debet, 2014) © IRSN

 

 

En milieu aquatique, l'activité spécifique du 14C varie avec sa dilution dans les molécules carbonées, en particulier les carbonates issus des roches sédimentaires anciennes dépourvues de carbone 14. Contrairement au milieu terrestre, le14C des écosystèmes aquatiques n'est pas en équilibre avec le CO2 atmosphérique, le temps de mise à l'équilibre entre atmosphère et carbonates abyssaux étant de l'ordre de plusieurs siècles (Roussel-Debet, 2014). Ainsi, les teneurs en 14C dans le milieu aquatique sont beaucoup plus variables que celles mesurées dans le milieu terrestre. Les teneurs moyennes actuelles des bicarbonates de l'eau se situent entre 150 et 250 Bq 14C.kg-1 de carbone (SFRP, 2003). Hors influence anthropique, les niveaux en 14C dans les sédiments des rivières françaises varient entre environ 100 et 200 Bq.kg-1 de C. Une étude site spécifique des archives sédimentaires prélevées dans le nord-est de la France montre ainsi une décroissance des teneurs de 14C en fonction de la profondeur dans le sédiment (de 219 Bq.kg-1 en surface à 94 Bq.kg-1 à une profondeur de 35 cm), liée à une perte du carbone organique via l'émission de CO2 et de méthane (Eyrolle-Boyer et al., 2015). Les teneurs en 14C dans les poissons varient hors influence anthropique entre 199 et 238 Bq.kg-1 de C (Eyrolle-Boyer et al., 2015) et sont nettement supérieures aux activités mesurées dans les carbonates des sédiments ou les végétaux (mousses aquatiques et phanérogames). Les auteurs indiquent que la variation des niveaux mesurés dans les poissons est probablement due à la diversité des régimes alimentaires, privilégiant spécifiquement certaines formes de carbone organique.

 

À partir de cette activité spécifique et de la proportion de carbone total dans les différentes matrices environnementales (air, végétaux, animaux et donc denrées alimentaires), il est possible d'estimer leur activité massique ou volumique en 14C (Figure 2). Elle est d'autant plus élevée que le produit est riche en carbone (sucres, huiles, céréales, etc.).

 

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Figure 2 : Gamme observée d'activités massiques en carbone 14 de denrées alimentaires © IRSN

 

Selon la proportion de carbone par unité de masse fraîche des denrées, l’activité massique de celles-ci varie de moins de 15 (salade, moule) à plus de 80 (céréales) Bq.kg-1 frais. Les activités dans l’air varient de 3×10-2 à 7×10-2 Bq.m-3. Les activités environnementales du carbone 14 sont donc les plus élevées parmi celles des radionucléides rejetés par les installations nucléaires.

 

  • Influence des installations nucléaires 

 

Avec un rejet atmosphérique de près de 2 x 1013 Bq/an de 14C, principalement sous forme de CO2, l'usine Areva-NC de La Hague entraîne une activité ajoutée (au-dessus du bruit de fond naturel) de carbone 14 décelable de manière régulière dans l'environnement terrestre du site, induisant des activités spécifiques de 500 à 1000, ponctuellement 2000 Bq.kg-1 de C. Les activités massiques correspondantes vont de 20 à 140 Bq.kg-1 frais d’herbe ou de légumes, à comparer à un bruit de fond de l'ordre de 5 à 20 Bq.kg-1 frais dans ce type de matrice. Dans le lait et la viande, cette contamination est également significative bien que moins importante, probablement en raison d'une composante d’affouragement extérieur à la zone influencée par les rejets atmosphériques. À noter quà l’activité maximale dans l’air au niveau du sol après dispersion, fixée à 1 Bq.m-3 par l’arrêté d’autorisation de rejet de l’usine Areva-NC de La Hague, correspondrait, si elle était atteinte en permanence sur l'année, une activité spécifique des végétaux de 5000 Bq.kg-1 de C.

 

L'ajout de carbone 14 autour des CNPE est extrêmement faible : l'activité spécifique associée est d'environ 3 Bq.kg-1 C en plus des 243 Bq.kg-1 de C correspondant au bruit de fond moyen sur la période 1994-2003 (Roussel-Debet et al., 2006), soit une activité ajoutée de l'ordre de 1 %. Plus récemment, elle a été estimée entre 2 et 3 % dans les végétaux, ce qui correspond à l'incertitude de la méthode de mesure employée (EDF, 2014). La faiblesse de ce marquage environnemental résulte notamment d'une nette prédominance des rejets sous forme de méthane (CH4) qui n’est pas assimilable par les végétaux.

 

En milieu fluvial, le carbone 14 rejeté par les CNPE se dilue dans le carbone stable dissous issu des carbonates notamment présents dans les sédiments, ce qui diminue fortement son activité spécifique dans les milieux physiques. Pour les plantes aquatiques semi-immergées, s’ajoute la dilution par le CO2 atmosphérique utilisé lors de la photosynthèse ; leurs activités spécifiques ne dépassent que rarement 400 Bq.kg-1 de C. Pour des raisons encore à caractériser, les poissons ne semblent pas bénéficier de ces phénomènes de dilution. Leur activité spécifique sous influence des CNPE dépasse en effet régulièrement 600 Bq.kg-1 de C et peut atteindre 1000 Bq.kg-1 de C (120 Bq.kg-1 frais). En moyenne, l’élévation de la concentration en 14C des poissons observée entre l’amont et l’aval proche d’une centrale est de 20 à 50 % (EDF, 2014). Cette augmentation de 50 % est également observée pour les poissons marins le long des côtes de la Manche.

 

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Métrologie, techniques d'analyse, limites de détection

 

La quantification du 14C dans un échantillon de l’environnement peut être réalisée soit par mesure d’activité, soit par comptage d’atomes. Ces deux techniques, destructrices, nécessitent la conversion de l’échantillon en CO2 (Maro et al., 2008).

 

Mesure d'activité

 

  • Principe

 

Le carbone contenu dans la prise d'essai est transformé en gaz carbonique à partir duquel est préparé un échantillon à mesurer par scintillation liquide (AFNOR, 2006).

Deux méthodes de préparation des échantillons sont principalement utilisées : la combustion par oxydiser et la synthèse de benzène (Fournier et al., 1999).

 

  • Préparation des échantillons par oxydiser

 

L'échantillon est placé dans un cône de cellulose lui même inséré dans un filament en platine. Le tout est placé dans une chambre de combustion. Une tension appliquée aux bornes du filament en présence d'O2 provoque la combustion de l’échantillon. Les gaz issus de la combustion sont poussés par de l’azote dans une colonne contenant du Carbosorb® qui piège le CO2 sous forme de carbamate. Elué de la colonne par le liquide scintillant, ce mélange est alors recueilli pour mesure.

 

L'Oxydiser permet de préparer pour le comptage plusieurs échantillons par jour. Les prises d'essai sont en général inférieures à 0,5 g d'échantillon sec. Elles doivent être suffisamment riches en carbone pour subir une oxydation complète.

 

La détermination du rendement de combustion doit être faite sur un échantillon de référence, marqué au 14C, dont la nature et la composition doivent être aussi proches que possible de celles des échantillons à analyser.

 

Le 14C naturellement contenu dans la cellulose des cônes de combustion contribue à l’accroissement du bruit de fond, donc à l'augmentation des incertitudes de mesure. Ce bruit de fond doit donc être déterminé aussi précisément que possible.

 

L'expression de l’activité de l'échantillon en Bq de 14C par kg de carbone nécessite par ailleurs une mesure de la teneur en carbone élémentaire de l’échantillon, généralement réalisée par chromatographie en phase gazeuse.

 

L'incertitude sur la mesure, de l'ordre de 30 à 40 % (k=2) pour des activités de l'ordre de 260 Bq.kg-1 de carbone (teneur naturellement présente dans l'environnement), ne permet pas de mettre aisément en évidence des marquages faibles au moyen de cette méthode. Cette incertitude peut cependant être réduite en augmentant les prises d’essai ou en cumulant les mesures de plusieurs prises d’essai du même échantillon.

 

  • Préparation des échantillons par synthèse de benzène

 

L'échantillon est brûlé en présence d'oxygène sous pression dans une bombe de combustion. Le CO2 formé est ensuite réduit à chaud par du lithium, pour obtenir du carbure de lithium (Li2C2) dont l’hydrolyse produit de l’acétylène (C2H2), trimérisé par catalyse en benzène (C6H6).

 

Le flacon de comptage est préparé en ajoutant par pesée le benzène synthétisé, les scintillants et complété si besoin par du benzène de qualité « pour spectroscopie ».

 

Les prises d'essai sont de 7 à 10 g d’échantillon sec finement broyé, le temps de traitement chimique d'un échantillon est de trois jours de chimie auxquels s'ajoutent deux jours de comptage. Les incertitudes au niveau du bruit de fond de l'environnement sont de 6 à 7 % (k=2).

 

Cette méthode est adaptée pour les échantillons solides sous forme sèche contenant une forte teneur en carbone ainsi que pour des matrices eaux sous forme de carbonate (carbonate de baryum par exemple). Pour ces dernières, le CO2 est extrait de l'échantillon par une attaque acide (ajout d'acide ortho phosphorique par exemple), à la place de la combustion en bombe. La suite du protocole est inchangée.

 

Les méthodes d'analyse par Oxydiser ou synthèse de benzène sont peu adaptées pour les matrices pauvres en carbone, telles que les sols et les sédiments.

 
 

Comptage d'atomes

 

  • Principe

 

Le carbone présent dans un échantillon est extrait sous forme d'ions, les ions carbone sont accélérés, triés par masses sous l’action d’un champ magnétique qui dévie leur trajectoire, puis comptés.

 

  • Mesure du 14C par accélérateur (AMS)

 

Après décarbonatation et combustion de l'échantillon, le CO2 obtenu est réduit par H2 en présence de poudre de fer. Le carbone se dépose sur la poudre de fer et le mélange est pressé dans une cible afin d’être mesuré par spectrométrie de masse. L'activité en 14C de l'échantillon est calculée en comparant les intensités de ses faisceaux de 14C, 13C et 12C, mesurées séquentiellement, avec ceux de l'étalon CO2.

 

Les prises d'essai sont de l’ordre du dixième de gramme. Les incertitudes au niveau du bruit de fond de l’environnement sont de 2 à 3 % (k=2).

 

La spectrométrie de masse par accélérateur qui se caractérise par une grande sensibilité, obtenue grâce à une bonne séparation du 14C des autres ions de même masse (en particulier l'azote), est privilégiée pour les échantillons disponibles en faibles quantités ou contenant un faible taux de matières organiques (sols, sédiments, eaux de mer, échantillons d'air, etc.).

 

 

Expression des résultats

 

Les résultats, en activité massique, sont exprimés en Bq.kg-1 sec, en Bq.kg-1 frais ou en Bq.kg-1 de carbone.

 

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Mobilité et biodisponibilité en milieu terrestre

 

Les données relatives au 14C et les modèles de transfert de ce radionucléide dans les milieux terrestres (Scott et al., 1991 ; Sheppard et al., 1994 ; Garnier-Laplace et al., 1998 ; Fontugne et al., 2004 ; Tamponnet, 2005a et b) font appel aux connaissances relatives au cycle du carbone, à l'équilibre (Ouyang et Boersma, 1992). Le 14C est intégré dans le cycle du carbone, lui-même très complexe en raison de la présence de carbone minéral et organique, sous forme solide, liquide ou gazeuse (Figure 3). Si la plupart des modèles de transfert opérationnels restent fondés sur le principe de l'équilibre isotopique (voir annexe), les approches alternatives axées sur ces processus physiologiques se développement, notamment aux échelles de temps courtes.

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 Figure 3 : Schéma du cycle du carbone dans les systèmes sol-plante-animaux © IRSN  

 

 

Sols

 

La teneur moyenne en carbone dans la matière organique des sols cultivés en France est d’environ 20 g de carbone par kg de sol sec. Le carbone dans la solution du sol peut être sous forme de CO2, de carbonate CO32- ou de bicarbonate HCO3-, en fonction du pH et de la teneur en ions calcium. La teneur moyenne en CO2 de la phase gazeuse des sols varie de 0,5 à 1 % et elle augmente avec la présence de plantes, du fait de la respiration racinaire (Le Dizès et al., 2009). Une émanation de CO2 peut se produire du fait de la minéralisation de la matière organique et de la respiration racinaire et microbienne. Le flux journalier de CO2 dégagé par le sol serait de 2 à 13 g de CO2 par m². Ce phénomène pourrait participer pour environ 10 % (voire jusqu’à 15 % en été ; Roussel-Debet, 2014) du carbone total incorporé par photosynthèse (Le Dizès-Maurel et al., 2009). L’émanation de CO2 est cependant jugée négligeable pour les sols pauvres en matière organique, et pour les végétaux de taille supérieure à quelques dizaines de centimètres, hauteur de la couche d’air à la surface du sol susceptible d’être impactée (Roussel-Debet, 2014).

 

 

Végétaux

 

L’absorption racinaire du carbone par les végétaux est négligeable (Tani et al., 2011). L'incorporation racinaire à partir des ions carbonates, mal connue, représenterait 5 % au plus du carbone total incorporé dans le végétal. Le carbone est incorporé majoritairement par assimilation foliaire du CO2 lors de la photosynthèse, il constitue alors le squelette carboné de la matière organique. Il y a donc, à terme, équilibre

entre l’activité spécifique du carbone atmosphérique et celle de la matière organique par recyclage du carbone. Le transfert du carbone de la tige vers les racines est rapide ; il est par exemple de l'ordre de trois jours après fixation du 14C lors de la photosynthèse chez le riz et le radis (Tani et al., 2011 ; Takashi et al., 2013). Pour les végétaux persistants, le transfert à partir d’un organe préexistant vers un organe nouvellement développé est cependant négligeable (Roussel-Debet, 2014). La respiration des plantes fait actuellement l'objet d'études pour discriminer la part de respiration destinée à leur croissance de celle dédiée à leur maintenance, cette dernière étant le principal consommateur de carbone nouvellement synthétisé (Takashi et al., 2013).


La discrimination isotopique, qui dépend du cycle photosynthétique du végétal, est négligeable (rapport 14C/12C inférieur de 5 %, au maximum, entre le végétal et le CO2 atmosphérique). Elle induirait en effet une correction des concentrations mesurées de l’ordre de 0,4 à 1,6 %, inférieure aux incertitudes de mesure et à la variabilité naturelle (Roussel-Debet, 2014).


Les végétaux, en particulier le lierre grimpant, l'herbe, la salade et la sphaigne, peuvent être considérés comme des bio-indicateurs des rejets anthropiques de 14C compte tenu de leur capacité à internaliser le carbone (Roussel-Debet et al., 2006 ; Yankovich et al., 2013). Prélevées sur un site contaminé (Duke Swamp, Canada), des sphaignes présentaient des concentrations de l'ordre de 3,0 à 5,6 × 104 Bq.kg-1 de C, cohérentes avec les concentrations mesurées dans l'air (Yankovich et al., 2013). La forte variabilité temporelle des rejets de 14C par exemple par les usines de retraitement (Aulagnier et al., 2012) pendant la période de croissance végétale implique de recourir à des modèles dynamiques pour estimer au mieux la fixation du 14C par les plantes cultivées et son transfert aux organismes animaux via leur alimentation (Tani et al., 2011 ; Takashi et al., 2013).

I

 

Animaux

 

Plus de 99 % du carbone incorporé par l'animal d’élevage provient de l'ingestion des aliments qui composent sa ration. L’apport de carbone par inhalation est négligeable de même que celui provenant de l'ingestion d'eau ou de sol. Selon une étude conduite à Duke Swamp (Canada, Yankovich et al., 2013), les espèces carnivores présenteraient des concentrations plus élevées (345-644 Bq.kg-1 de C) que les espèces herbivores (199-257 Bq.kg-1 de C).

 

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Mobilité et biodisponibilité en milieu aquatique continental

 

Les données relatives au 14C et les modèles de devenir dans les milieux aquatiques continentaux de ce radionucléide (Scheppard et al., 1994 ; Garnier-Laplace et al., 1998) sont fondés sur les connaissances relatives au cycle du carbone, à l’équilibre (Stumm et Morgan, 1981 ; Amoros et Petts, 1993).

 

Les composés organiques de 14C rejetés par les installations nucléaires s’incorporent au carbone organique de l’hydrosystème récepteur (Figure 4).

 

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Figure 4 : Schéma du cycle du carbone dans les hydrosystèmes d’eau douce © IRSN  

 

 

Le carbone minéral rejeté par les installations nucléaires ou présent dans l'hydrosystème apparaît sous la forme des éléments du système des carbonates (CO2/HCO3-/CO32-) qui est l'un des systèmes chimiques principaux intervenant dans le contrôle du pH en eaux douces. Dans la plupart des eaux courantes, le pH varie de 6 à 9, avec dominance des formes bicarbonates. Le 14C des effluents liquides, rejeté sous forme de carbonates, est incorporé au carbone minéral. La dilution isotopique varie en fonction des échanges avec l’atmosphère, des apports par ruissellement et des échanges avec les systèmes hydrogéologiques. Dans tous les cas, l'activité spécifique du 14C minéral doit être rapportée à la valeur mesurée in situ pour le CO2 total :
[CO2]total = [CO2]aq + [HCO3-] + [CO32-]

La vitesse de dégradation et la nature des composés organiques, en particulier les espèces persistantes (lignine, composés cellulosiques, matière organique réfractaire du sol) déterminent le transfert du 14C dans les écosystèmes (Eyrolle-Boyer et al., 2015).


 

Eaux et sédiments

 

Contrairement à ce qui est observé en milieu terrestre, le 14C présent dans les écosystèmes aquatiques n'est pas à l'équilibre avec le CO2 atmosphérique. Le 14C est intégré dans le cycle du carbone des hydrosystèmes continentaux où les principales formes se répartissent entre carbone organique (Carbone Organique Dissous - COD, de 1 à 3 mg de carbone par litre, et carbone particulaire, très variable d’un hydrosystème à l’autre) et carbone minéral (essentiellement sous la forme de bicarbonates dissous, de 1 à 120 mg de carbone par litre). Acides humiques et fulviques représentent de 50 à 75 % du COD et les formes colloïdales 20 %. Les formes particulaires sont également variées : formes détritiques allochtones, organismes vivants et composés issus de leur dégradation.

 

 

Végétaux

 

Les transferts aux végétaux aquatiques sont gouvernés par la photosynthèse. La photosynthèse, assurée principalement par les végétaux supérieurs, les algues périphytiques et planctoniques, et les cyanobactéries peut, schématiquement, être considérée comme le principal processus biologique influençant la concentration en carbone minéral de l'hydrosystème, la respiration des organismes et la fermentation bactérienne pouvant être négligées (Yankovich et al., 2013). La concentration en carbone total des végétaux d'eau douce est en moyenne de 5 x 10-2 kg de carbone par kilogramme frais. Les teneurs en 14C des végétaux aquatiques se situent autour de 250 Bq de 14C.kg-1 (SFRP, 2003).

 

 

Animaux

 

Les transferts aux animaux sont gouvernés par l'ingestion. Pour les organismes aquatiques, les processus de respiration et d’osmorégulation qui utilisent le carbone minéral sont également négligeables devant les transferts de carbone organique via l'ingestion de nourriture dans le bilan carboné de l’animal. La concentration du carbone chez les animaux varie d'une espèce à l'autre.

 

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Les mécanismes de transfert du 14C en milieu marin et en eau douce sont identiques et les modèles sont fondés sur l'hypothèse de l'atteinte d'un état d'équilibre en raison du recyclage du carbone dans l'environnement. Le 14C rejeté en mer est en grande majorité sous forme minérale dissoute et s'incorpore ensuite à la matière organique. Les capacités d'internalisation du 14C dans les structures osseuses particulières des poissons (otolithes) et la mise à l'équilibre avec le milieu permettent de déterminer avec précision l'âge des poissons (Helser et al., 2014 ; Kastelle et al., 2008). En revanche, à proximité des points de rejets, lorsque les variations des quantités rejetées sont rapides et amples, l'état d'équilibre entre les activités spécifiques de la matière organique et de l'eau de mer n'est pas toujours atteint (Fiévet et al., 2006).

 

 

Eau de mer

 

En Manche, les travaux de Douville et al. (2004) indiquent que le 14C de l'eau de mer au niveau du Cap de La Hague, se trouve principalement sous forme de carbone inorganique dissous (CO2 dissous, HCO3-, CO32-), avec des activités comprises entre 300 et 800 Bq.kg-1 de carbone.

 

 

Algues

 

Comme en eau douce, le transfert du 14C vers les algues marines a lieu par la photosynthèse. La concentration en carbone total des algues est du même ordre que celle des végétaux d’eau douce ; elle a été déterminée à 8 x 10-2 kg de carbone par kilogramme frais dans l'algue brune Fucus serratus, une représentante de la flore algale des côtes du nord-ouest de l'Europe. Utilisée à titre de compartiment modèle pour les échanges du 14C entre l'eau de mer et un organisme photosynthétique, cette algue brune présentait en 2000 à proximité du point de rejet de l'usine de retraitement Areva NC des teneurs de l'ordre de 500 Bq.kg-1 de C, soit 2 fois supérieures à celles mesurées sur les sites de La Rochelle, Concarneau et Roscoff (Douville et al., 2004). Les prélèvements réalisés chaque mois montrent que ces activités spécifique suivent celles du carbone inorganique dissous. Cette étude a permis d'estimer une période de demi-vie biologique du 14C de près de 5 mois. La valeur de ce paramètre explique l'absence de situation d'équilibre à proximité du point de rejet (Cap de La Hague), là où les variations de concentration en 14C dans l'eau de mer sont amples et rapides, en raison de la chronique des rejets par l'usine de recyclage Areva NC (Fiévet et al., 2006).

 

 

Animaux

 

Comme en milieu terrestre et dans les eaux douces, les transferts aux animaux marins sont principalement gouvernés par l'ingestion. En effet, bien que les membranes cellulaires soient très perméables aux bicarbonates dissous dans l'eau, la quantité de carbone absorbé qu'ils représentent est faible devant le carbone incorporé dans la matière organique. La concentration du carbone par unité de poids frais chez les animaux marins varie beaucoup d’un organisme à l’autre, surtout en raison de différences dans la teneur en eau (ex : méduses, bivalves, gastéropodes, échinodermes, crustacés, poissons, etc.). Utilisée comme compartiment modèle pour les échanges du 14C entre l'eau de mer et un organisme animal brouteur, la patelle a permis d'estimer une période de demi-vie biologique du 14C de près de 8 mois. Cette période intègre toutes les voies de transfert entre l'eau de mer et la chair du gastéropode, y compris l'incorporation du 14C dans sa source de nourriture. Cette période de demi-vie biologique est estimée à environ 1 mois chez la moule utilisée comme modèle d'organisme filtreur (Fiévet et al., 2006). Même s'il existe une grande variabilité des vitesses de recyclage du carbone entre l'eau de mer et les différents compartiments biologiques, ces valeurs de demi-vie expliquent aisément qu'un état d'équilibre ne soit pas atteint là où la concentration en 14C dans l'eau de mer est susceptible de varier rapidement, comme à proximité des points de rejet par exemple.

 

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Ce paragraphe est basé sur la revue de littérature menée au plan international dans le cadre de la révision du guide relatif aux valeurs de paramètres pour la prédiction du transfert des radionucléides dans les environnements terrestres et aquatiques continentaux tempérés, entreprise à l'initiative de l’AIEA (AIEA, 2010).

 

 

Forêts

 

Il n'y a pas d’information particulière relative à la mobilité et à la biodisponibilité du carbone 14 dans les écosystèmes forestiers.

 

 

Ecosystèmes arctiques

 

Il n'y a pas d’information particulière relative à la mobilité et à la biodisponibilité du carbone 14 dans les écosystèmes arctiques.

 

 

Ecosystèmes alpins

 

Il n'y a pas d’information particulière relative à la mobilité et à la biodisponibilité du carbone 14 dans les écosystèmes alpins.

 

 

 

Les effets d'une exposition aux rayonnements ionisants sont caractérisés à partir de la quantité d'énergie absorbée dans l’organisme cible, exprimée par un débit de dose (µGy.h-1). Son évaluation est obtenue par l’application de coefficients de conversion de dose (DCC, µGy.h-1 par Bq.unité-1 de masse ou de volume) aux concentrations du radionucléide dans les milieux d'exposition ou dans les organismes (Bq.unité-1 de masse ou de volume).

 

Les DCC caractéristiques du 14C ont été déterminés hors filiation et sans pondération en fonction du type de rayonnement (RBE) avec le logiciel Eden (Beaugelin-Seiller et al., 2006) dans sa version 3.1, en considérant forme, dimension et composition chimique des organismes et de leurs milieux de vie, ainsi que leurs relations géométriques. Les espèces modèles considérées ont été choisies à titre d’illustration.  Une pondération en fonction du type de rayonnement (EBR(2)) a été appliquée aux DCC au titre d’analyse de sensibilité : les poids choisis, en accord avec les pratiques européennes

(ERICA tool), sont de 10 pour le rayonnement alpha, 3 pour le rayonnement beta de faible énergie (< 10 keV) et 1 pour les autres émissions (c et b > 10 keV).

 

Hors pondération et sauf cas particulier de la fétuque (10-3 µGy. h-1 par Bq.kg-1 frais) et des micro-algues (10-6 µGy. h-1 par Bq.kg-1 frais), l'exposition interne est généralement caractérisée par des DCC de l’ordre de 10-5 µGy.h-1 par Bq.kg-1 frais.

 

L'exposition externe est caractérisée par des DCC inférieurs, dont l'ordre de grandeur varie selon les organismes entre 10-13 et 10-5 µGy.h-1 par Bq.kg-1.

 

Pour plus de détails sur la manière de calculer les DCC, consulter la fiche « dosimétrie environnementale »

 
 

 

Chimiotoxicité de l'élément

 

Sans objet.

 

 

Radiotoxicité de l'isotope radioactif carbone 14

 

Émetteur beta de faible énergie, le carbone 14 possède un faible pouvoir pénétrant à l'origine d'un stress radiatif principalement lié à l'irradiation interne en cas d'incorporation du radionucléide. L'intérêt radiobiologique suscité par le 14C est en effet lié à son intégration dans des composants cellulaires (protéines, acides nucléiques), en particulier l’ADN cellulaire (Le Dizès-Maurel et al., 2009). Ces dommages à l'ADN, via des cassures moléculaires, peuvent conduire à la mort cellulaire ou l’induction de mutations potentiellement héritables.

 

À l'heure actuelle, il n'existe toutefois pas suffisamment de données pour valider pour le 14C considéré isolément, la pertinence du critère seuil de protection des écosystèmes de 10 µGy.h-1, défini au plan européen vis-à-vis de l’exposition chronique par irradiation gamma externe (Le Dizès-Maurel et al., 2009).

 

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Les autres fiches radionucléides

Contributeurs

Bibliographie succincte

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Publications IRSN référencées