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Recherche à l'IRSN

Comprendre le comportement de l’uranium sédimentaire naturel pour mieux évaluer la gestion des rejets d’origines humaines

04/05/2021


Prévoir le devenir sur le long-terme des sédiments riches en uranium est un enjeu de recherche. Cette connaissance est essentielle pour la gestion des matières radioactives issues de l'exploitation minière de l'uranium, arrêtée depuis 2001 en France. Dans une étude parue dans la revue Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America (PNAS), l'IRSN met au point un modèle prévisionnel de l'évolution de la spéciation de l'uranium sédimentaire sur une période de plus de 3000 ans.


Le Plan National de Gestion des Matières et Déchets Radioactifs (PNGMDR) élaboré par l'Autorité de Sûreté Nucléaire et le Ministère de la Transition Ecologique inscrit, parmi les axes prioritaires, la gestion des sites ayant fait l'objet d'activités d'extraction d'uranium. La gestion durable de ces sites requiert notamment de maîtriser les rejets à long terme des radioéléments comme l'uranium. En tant qu'expert public en matière d'évaluation des risques radiologiques, l'IRSN considère qu'une meilleure évaluation des modes de gestion de ces sites nécessite la connaissance du comportement chimique de l'uranium dans l'environnement proche des sites et sur une échelle de temps suffisamment importante. Parmi les objets d'intérêt de l'environnement, les sédiments sont importants car ils peuvent constituer des zones potentielles d'accumulation de radioactivité.


Les connaissances actuelles sur les transformations potentielles affectant les phases minérales portant l'uranium restent très limitées pour des échelles centennales voire millénaires. Bien que l'uranium sous forme réduite U(IV) soit connu pour être moins mobile que sous forme oxydée U(VI), les études récentes ont montré que U(IV) se trouve souvent sous des formes « non cristallines » en aval d'anciens sites miniers. Ces composés chimiques sont connus pour être plus solubles que les minéraux cristallins d'U(IV) comme l'uraninite UO2, ce qui conduit à s'interroger sur le comportement à long terme des formes non cristallines de l'U(IV) dans l'environnement.


Uranium en contextes minier et alpin : une comparaison riche d’enseignement


Afin d’améliorer les connaissances sur cette question, un travail de thèse est mené avec la collaboration de cinq équipes de chercheurs pluridisciplinaires[1]. L’étude se focalise sur les sédiments d’un lac glaciaire situé dans le Massif du Mercantour (Alpes du Sud), naturellement enrichis en uranium, non impactés par les activités minières d’extraction d’uranium et datés à plus de 3000 ans.

Le doctorant en charge de l’étude, Pierre Lefebvre, a prélevé avec ces équipes de chercheurs des carottes de ces sédiments en accordant une attention particulière à la conservation des conditions physico-chimiques du milieu, en particulier l’anoxie. Les analyses des échantillons ont confirmé que les sédiments du lac présentent des teneurs exceptionnelles en uranium et équivalentes à celles rencontrées sur des sites sous influence minière directe. Ainsi, ces sédiments peuvent être considérés comme des analogues naturels pour étudier les conditions de préservation de l’uranium à long terme.


Lac Nègre et carotte sédiments.jpg 

Photographie du lac Nègre, Massif de l’Argentera, Mercantour, Alpes Méditerranéennes.

Source : P. Blanchart (IRSN).


Pour élucider le comportement de l'uranium dans ces sédiments, son origine et ses modes de dépôt dans le lac ont été caractérisés avec des outils isotopiques (rapports de concentrations ou d'activités en isotopes de l'uranium mesurées par ICP-MS). Puis, la nature des phases porteuses de l'uranium, que l'on appelle "Spéciation[2]", a été analysée par Spectroscopie d'Absorption des rayons X (XAS) sur rayonnement Synchrotron.

L'étude de l'évolution des rapports isotopiques de l'uranium a confirmé que la nature des apports et les modes de dépôt de cet élément dans les sédiments n'ont pas changé depuis près de 3300 ans. Ainsi, les seules modifications potentielles de la spéciation de l'uranium se sont produites dans les sédiments, après leur dépôt, au cours d'un processus lent mettant en jeu un ensemble de mécanismes physico-chimiques appelé "Diagénèse[3]".


L’uranium non cristallin : des propriétés stables dans le temps

L’analyse de la spéciation a montré que l’uranium est transporté au fond du lac, sous forme d’uranium non cristallin, fixé sur des composés organiques constitués de carbone, de phosphore ou de silicium. Moins de 700 ans après le dépôt de ces sédiments, la spéciation de l’uranium a évolué vers une nouvelle phase porteuse qui reste présente même après 3300 ans de vieillissement. Cette nouvelle forme chimique est constituée de polymères d’uranium et de silicium, dont l’organisation à l’échelle moléculaire locale se rapproche de celle de la coffinite (USiO4. nH2O). Ces formes polymériques restent cependant peu cristallines en comparaison des coffinites retrouvées dans des minerais sédimentaires et hydrothermaux d’uranium.


Transformation_U_noncristallin.png
Dépôts initiaux d’U non cristallin lié à la matière organique ou à des ligands Si ou P ; en moins de 700 ans, l’uranium se polymérise avec le silicium pour former des molécules polymérisées dont la structure locale ressemble à la coffinite (USiO4.nH2O). (modifié à partir de Lefebvre et al. 2021).


Cette transformation dans le temps vers une forme chimique non attendue ne conduit toutefois pas à une modification importante du potentiel de piégeage de l’uranium dans les sédiments. Ce résultat est notamment utile pour comprendre le comportement de cet élément dans des environnements physico-chimiques pauvres en oxygène typiquement rencontrés en sub-surface. L’IRSN améliore ainsi ses connaissances sur l’évolution de la spéciation et donc son expertise des modalités de gestion (curage, maintien en place …) de matériaux contaminés par de l’uranium.


Pour aller plus loin




Portrait de chercheurs

Arnaud Mangeret, Alkiviadis Gourgiotis, Mathilde Zebracki et Pascale Blanchart, chercheurs à l’IRSN, Olivier Diez, technicien et Charlotte Cazala chef du laboratoire sur le devenir des sites radioactifs sont les co-auteurs IRSN de cet article scientifique. Pierre Lefebvre, doctorant à l'Institut de Minéralogie, de Physique des Matériaux et de Cosmochimie de Sorbonne Université en est le premier auteur.


Arnaud Mangeret, Alkiviadis Gourgiotis, chercheurs au laboratoire sur le devenir des sites radioactifs, et Pierre Lefebvre, doctorant à l'Institut de Minéralogie, de Physique des Matériaux et de Cosmochimie de Sorbonne Université.

Source : Philippe Dureuil/Médiathèque IRSN ; Pierre Lefebvre



Découvrez le portrait d'Arnaud Mangeret en 4 questions :


Arnaud Mangeret, géochimiste environnemental, travaille depuis 8 ans à l'IRSN sur la spéciation des radionucléides, notamment l'uranium, à l'aval des anciens sites miniers. Il s'ouvre aujourd'hui à l'étude des contaminations chimiques et d'autres domaines que l'après mine.


Quand vous étiez enfant, que rêviez-vous de devenir ? Je voulais être archéologue. Fouiller le passé pour mieux comprendre le présent, ça m’a toujours attiré.

Pourquoi avoir choisi la recherche ?A force d’avancer dans mes études, j’ai toujours eu un besoin croissant de comprendre et d’approfondir les sujets qui m’intéressaient. A ce titre-là, la recherche c’est le meilleur moyen d’aller dans cette voie.

Quel est votre parcours en 3 dates clés ?En 1996, la manière d’enseigner de mon professeur de chimie m’a donné envie de m’orienter vers ce sujet.
Puis en 2009, mon Doctorat Sciences de l’eau sur la problématique des pollutions organiques dans les eaux souterraines, à l’université Bordeaux 3.
Et enfin, mon recrutement à l’IRSN, en 2012, en tant que chercheur en géochimie.

Pouvez-vous nous évoquer un moment fort de votre carrière de chercheur à l’IRSN ?La découverte de l’écosystème du lac Nègre en septembre 2018, un paysage magnifique, naturellement « uranifère », accessible à tous que l’on peut admirer « sans bruit ».



 




[1] Les partenaires de l’IRSN pour cette étude sont l’IMPMC (CNRS-Sorbonne Université-MNHN-IRD), EDYTEM (Université Grenoble Alpes-Université Savoie Mont Blanc-CNRS), l’IPGP (Université de Paris-CNRS) et le SSRL (SLAC National Accelerator Laboratory, Stanford). Elle a bénéficié du soutien financier de l’IRSN, du programme France-Université de Stanford et du programme CNRS EC2CO.

[2] Distinction entre les différentes formes physico-chimiques d'un élément dans le milieu

[3] Transformation d'un sédiment en une roche.