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Evaluer les transferts de radionucléides dans la roche

Sa caractérisation géochimique


Il est essentiel de connaitre parfaitement le milieu dans lequel les polluants radioactifs peuvent migrer : d’une part la caractérisation pétrophysique de la roche (ses propriétés physiques telles que densité, porosité, teneur en eau…) ainsi que minéralogique (la proportion des différentes phases minérales) et d’autre part, la composition chimique de l’eau porale [1]. Ces analyses ont été réalisées à partir d’échantillons prélevés grâce à deux forages verticaux traversant la totalité de la formation argileuse de Tournemire (Toarcien et Domérien) [2].


Caractérisation pétrophysique et minéralogique de l’argilite

Pour la pétrophysique, des protocoles standards ont été utilisés [3] : mesure de porosité par porosimétrie mercure complétée par l’analyse d’isothermes d’adsorption-désorption d’azote, densité des grains par pycnométrie hélium, teneur en eau pondérale par étuvage à 105°C et 150°C. D’autres protocoles ont été adaptés par l’IRSN, pour la mesure de la porosité totale, du degré de saturation et de la teneur en eau volumique par mesure de masse volumique au pétrole désaromatisé.

La composition minéralogique de l’argilite a été estimée par diffractométrie de rayons X sur des fractions de poudre de roche et sur des lames orientées, fournissant principalement les teneurs en calcite, quartz, pyrite et en minéraux argileux (illite, smectite, kaolinite, chlorite). Le taux de carbonate est déterminé par calcimétrie Bernard. On procède également à une mesure de la Capacité d’échange cationique (CEC) des échantillons au chlorure de césium, complétée par le dosage des cations échangeables libérés (dosés par spectrométrie d’émission de flamme). En parallèle, une analyse chimique quantitative des éléments majeurs (Na, Mg, Al, Si, K, Ca et Fe) est réalisée par voie humide en spectrométrie d’adsorption atomique. Enfin, les mesures de surface spécifique sont réalisées par la méthode BET sur des échantillons préalablement déshydratés et dégazés.


Composition chimique de l’eau porale de l’argilite

Les roches argileuses indurées sont très peu perméables. Leur teneur en eau est très faible (environ 4 à 5 % de la masse de la roche) et la taille moyenne des pores petite (entre 4 et 8 nanomètres). Contrairement à ce que l’on supposait il y a 15 ans, il est très difficile de caractériser cette eau porale. Les méthodes classiques (en pressant la roche ou en extrayant l’eau par distillation sous vide) ne donnent pas pleine satisfaction.

Ainsi des méthodes inédites basées sur la diffusion (en phase liquide ou en phase vapeur) permettant d’extraire les solutés ont été développées.

En parallèle,  la datation au 14C indique que les eaux contenues dans des fractures naturelles de l’argilite (prélevées à partir des ouvrages de la SET) sont en contact avec la roche [4] depuis plus de 15 000 ans. Leur composition chimique aurait donc a priori atteint un état d’équilibre par échange diffusif avec l’eau porale du milieu sain.

Finalement, la méthode la plus satisfaisante pour approcher la composition chimique de l’eau porale  de l’argilite repose sur la modélisation géochimique des interactions entre l’eau porale et la roche. Cette modélisation est basée sur l’acquisition d’espèces chimiques mobiles (Cl et SO4 en particulier) obtenues par cellules de diffusion et par lixiviation, des cations [5] échangeables par une approche multi-site et sur l’équilibre de certaines phases minérales. Elle a permis d’obtenir une estimation précise de la composition chimique de l’eau porale sur l’ensemble de la formation argileuse de Tournemire [6] (cf. figure), et a finalement permis à l’IRSN d’acquérir l’expertise nécessaire à l’analyse des résultats acquis sur le site de Meuse/Haute-Marne.

 

 figure 1

Figure 1 : Profils de composition chimique (gauche : cations ; droite : anions) des eaux porales au droit de la station expérimentale de Tournemire : mesures (symboles) et modélisations (courbes).


Notes :

1- Eau contenue dans les minuscules pores de la roche, par l’intermédiaire de laquelle les radionucléides peuvent se dissoudre et migrer vers la biosphère. On parle aussi d’eau interstitielle.
2- Pour plus d'informations : Programmes de recherche : Connaître la géologie de la roche-hôte.
3- Pour plus d'informations : LAME - Laboratoire d’analyses et des moyens expérimentaux.
4- On parle de temps de résidence de l’eau. Par comparaison, les eaux circulant dans les roches calcaires situées de part et d’autre de la couche d’argilite ont  des temps de résidence de l’ordre de 50 ans.
5- Ion chargé positivement.
6- Beaucaire et al.  2008, Tremosa et al. 2012.

Collaborations scientifiques

CNRS/Université de Paris Sud (IDES) ; CNRS/UPMC (SISYPHE) ; Amphos 21 ; Université de Berne (RWI, IGS)

Publications scientifiques