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Chimie de l’iode dans le circuit primaire d'un réacteur à eau sous pression

 

Le projet CHIP (Chimie de L’Iode dans le circuit Primaire), visait à étudier le transport de l’iode dans le circuit primaire pour évaluer les fractions sous forme de gaz et d’aérosols susceptibles d’arriver dans l’enceinte de confinement. Cette répartition gaz/aérosol impacte les évaluations des rejets à court terme en cas d’accident majeur.
Ce programme a démarré dans les années 2000 suite à l’observation d’une fraction d’iode gazeux dans les essais PHEBUS-PF non prédite par les codes de calcul, fraction variant fortement suivant les conditions des essais.

  
La première phase du programme CHIP piloté par l’IRSN a fait partie du programme international Terme Source cofinancé par le CEA, Edf, l’IRSN, la Commission Européenne, l’U.S. Nuclear Regulatory Commission, l’Atomic Energy Canada Limited, le Korea Institut of Nuclear Safety (représentant un consortium  de Corée du sud), l’institut Paul Scherrer et GDF-Suez-Tractebel ; elle s’est déroulée sur la période 2005-2012. Le programme CHIP s’est focalisé sur des systèmes chimiques impliquant l’iode et les autres produits de fission volatils (Cs, Mo) et a visé à déterminer les conditions  favorables à la persistance d’iode sous forme gazeuse à la brèche du circuit primaire.

 

La seconde phase, dite programme CHIP+, s’est déroulée de 2013 à 2018 en partenariat avec EDF, elle visait plus particulièrement à se focaliser sur le rôle des éléments des barres de commande (Argent-Indium-Cadmium et Bore)  
La durée longue de ce programme expérimental s’explique par les défis techniques qu’il a fallu résoudre pour identifier et développer les installations expérimentales répondant aux besoins et aussi pour être en mesure d’introduire des éléments de manière contrôlée.

 

Contenu et objectifs
 
Lors d'un accident de fusion du cœur d’un réacteur nucléaire, des éléments radioactifs contenus dans les crayons de combustible arrivent dans l'enceinte de confinement sous forme de particules (aérosols) ou de gaz après avoir transité dans le circuit primaire (CP). A la lumière des analyses des essais PHEBUS FP, il s’est avéré que l’hypothèse communément admise que l’iode était intégralement transporté dans le circuit primaire sous forme de CsI, pour arriver sous forme d’aérosol dans l’enceinte, était trop simplificatrice.
 
Il a été très tôt suspecté aussi que l’hypothèse d’équilibre thermochimique pour les espèces gazeuses pouvait être mise en défaut en raison du gradient thermique très fort dans le circuit primaire (~2000°C en partie haute de la cuve jusqu’à 150°C pour une brèche en branche froide) et du temps de séjour court des produits de fission.  
L programme CHIP a donc été dédié à l’étude de la chimie de l’iode potentiellement hors équilibre thermodynamique (influence de la cinétique chimique) dans le circuit primaire d’un réacteur à eau en cas d’accident de fusion du cœur.
 
Il s’est articulé selon deux axes majeurs dont les objectifs sont respectivement :
  •  Identifier les éléments physico-chimiques susceptibles de réagir avec l’iode au cours de son transfert du cœur vers l’enceinte (temps de transfert court, refroidissement rapide en présence notamment de vapeur d’eau) mais aussi d’identifier les espèces chimiques influençant la présence d’iode volatile à basse température (~150°C)
  • Obtenir des données cinétiques pour les principales réactions mises en jeu.

 

Pour remplir ces objectifs, le programme expérimental comprend un banc expérimental appelé banc CHIP​, qui a évolué au cours du temps et des bancs expérimentaux à l’échelle du laboratoire pour des études en support (banc GAEC, réacteur à flamme laminaire etc.). Ces études en support, au caractère plus fondamental, ont souvent été réalisées dans le cadre de travaux de thèse, notamment : 

 

Après plus de 10 années de recherches conduites à travers les programmes CHIP et CHIP+, les principaux résultats obtenus  concernant le transport des produits de fission dans le circuit primaire en conditions d’accident grave peuvent être résumés ainsi :

  • La réactivité de l’iode en phase gazeuse est cinétiquement contrôlée, notamment en milieu oxydant ; ce point a été mis en évidence à travers les essais portant sur le système iode-oxygène-hydrogène. Les données expérimentales peuvent être décrites par le mécanisme réactionnel développé par l’IRSN et présent dans le code d’accident grave ASTEC/SOPHAEROS.
  • Comme attendu dans les scénarios d’accident grave, lorsque le  césium est en large excès par rapport à l’iode, il conduit à la formation rapide et complète d’iodure de césium (CsI), empêchant toute formation d’iode gazeux. Les essais impliquant le césium et l’iode n’ont pas mis en évidence d’effet cinétique.
  • Le molybdène (Mo) et le bore (B) agissent comme des pièges à Cs, favorisant donc principalement la formation d’iode gazeux. C’est ce qui s’est produit lors d’un des essais PHEBUS PF (FPT3 dont la barre de contrôle était en carbure de bore B4C, espèce présente dans les réacteurs 1300/1450 MWe). La formation en phase gazeuse de molybdates de césium par réactions avec le trioxyde de molybdène (MoO3) diminue fortement la possibilité de formation de CsI et favorise donc le transport de l’iode sous forme gazeuse dans le circuit primaire. La chimie du molybdène est particulièrement sensible aux conditions réductrices avec la formation d’espèces Mo(IV) et Mo(V) moins réactives vis-à-vis du césium. La réactivité du système Mo-CsIOH est assez bien simulée par le code ASTEC/SOPHAEROS en faisant l’hypothèse que toutes les espèces gazeuses sont en équilibre chimique, excepté le système I-O-H contrôlé par la cinétique. Comparé au trioxyde de molybdène, les oxydes de bore sont moins réactifs mais leur réactivité est moins sensible aux conditions oxydo-réductrices du gaz composé d’un mélange H2/H2O en proportions variables.
  • En prenant en compte l’addition d’un élément de la barre de contrôle en AIC (Argent-Indium-Cadmium, alliage utilisé dans les barres de contrôle de tous les réacteurs mais très présent dans les réacteurs 900 MWe, et testé dans les essais PHEBUS FPT0 FPT1 et FPT2) au système Mo-CsIOH, l’indium est l’élément le moins réactif et Mo joue toujours le rôle de piège à Cs en milieu oxydant (vapeur d’eau) avec formation d’iode gazeux. Du fait de la présence de Cd ou d’Ag, éléments relâchés dans le circuit primais en large quantité lors d’un accident grave, la formation d’iode gazeux est fortement réduite par la formation de CdI2 ou d’AgI même si l’iodure d’argent n’est pas l’iodure métallique formé majoritairement. Sur la base des résultats expérimentaux, il est montré qu’en lien avec la formation de molybdates métalliques (avec Cd, Ag), qui viennent en compétition avec les molybdates de césium, et du rôle réducteur des métaux (Cd, Ag) le rôle du molybdène est plus faible vis-à-vis du Cs. 
  • L’ajout d’argent et de cadmium au système Mo-CsIOH conduit à un transport d’iode à basse température presque exclusivement sur forme d’aérosols, un mélange d’iodure métallique de CsI et CdI2 avec moins de 10% sous forme AgI. L’ajout de bore à ces systèmes n’a pas d’impact sur la quantité d’iode gazeux transporté qui reste faible.

 

 

 

Dispositif CHIP LP : modèle de circuit primaire à échelle réduite Crédits: IRSN/DPAM

Caractéristiques

Durée : 2005 - 2018 
 
Partenaires
Le programme CHIP s’est appuyé sur plusieurs partenariats scientifiques tant au niveau national qu’au niveau international. Certains essais analytiques ont été menés à Lille au CNRS/ PC2A qui a aussi contribué au développement de la mesure en ligne d’I2(g) par IBB-CEAS (Incoherent Broad-Band Cavity Enhanced absorption Spectroscopy). Une partie du banc a été conçue et réalisée en étroite relation avec l’institut de recherche finlandais VTT. Un programme de recherche a aussi été engagé avec le CNRS/LASIR sur la composition moléculaire (spéciation) des aérosols générés dans la boucle phénoménologique CHIP par mesures micro-RAMAN. Enfin, des travaux avec le SIMAP de l’université de Grenoble ont permis de confirmer les données thermodynamiques des espèces impliquées dans le système chimique Cs, I, O , H.
 

Programme associé

Publications scientifiques

  1. Vandeputte R., Khiri D., Lafont C., Cantrel L., Louis F., Theoretical investigation of thermochemical properties of cesium borates species, Journal of Nuclear Materials 517, 2019, Pages 63-70.
  2. , Incoherent broad-band cavity enhanced absorption spectroscopy for sensitive and rapid molecular iodine detection in the presence of aerosols and water vapour, Optics and Laser Technology 108, 2018, Pages 466-479.
  3. Grégoire A.C., Délicat Y., Tornabene C., Cousin F., Gasnot, L., Lamoureux N., Cantrel, L., Study of the iodine kinetics in thermal conditions of a RCS in nuclear severe accident, Annals of Nuclear Energy 101(1), 2017, p. 69-82.
  4. Nuclear Safety NEA/CSNI/R(2016)5, Mai 2016.
  5. Studies on the role of molybdenum on iodine transport in the RCS in nuclear severe accident conditions, Annals of Nuclear Energy 78, 2015, p. 117-129.
  6. Analysis of the iodine gas phase produced by interaction of CsI and MoO3 vapours in flowing steam, Nuclear Engineering and Design 263, 2013, p. 462-472.

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