Spéciation et mobilité des éléments chimiques stables associés aux minéralisations uranifères

Laboratoire d'accueil : Laboratoire sur le devenir des pollutions des sites radioactifs (LELI)

Date de début : octobre 2021

Nom du doctorant : Louise DARRICAU

Descriptif du sujet

Entre 1948 et 2001, l'extraction des minerais d'uranium (U) en France a produit une grande quantité de déchets (résidus, stériles, etc.) contenant encore des minéraux riches en U et autres éléments traces (ET) initialement associés à la minéralisation. Malgré les opérations de réaménagement, certains ET comme l'U peuvent être relativement mobiles et redistribués dans les réservoirs de la zone critique tels que les zones humides. Ces zones humides, fréquemment riches en Matière Organique Particulaire (MOP), sont connues pour limiter la mobilité de nombreux ET (incluant U). Des variations significatives de niveaux de la nappe entrainant la modification des conditions physico-chimiques, notamment les propriétés redox, peuvent influencer leur mobilité. Ces dernières années, la multiplicité des événements de sécheresse a eu des conséquences en termes d'impact chimique sur les écosystèmes pouvant conduire à la modification de la capacité de ces zones humides à séquestrer les ET.

Afin de mieux comprendre les conséquences de ces futurs événements, l'étude de la spéciation et de la mobilité des ET dans des sols d'une zone humide affectée par d'anciennes activités d'extraction et de traitement d'U (Rophin, Massif-Central, France) a été réalisée. Différentes approches analytiques (MEB, EPMA, XAS, μ-DRX, lixiviation et extractions séquentielles BCR) ont été déployées sur des échantillons séchés en conditions atmosphériques.

Les premiers résultats montrent, à l'aide de l'indice de pollution Igeo, des apports anthropiques en U, Pb et Cu dans ces sols. Les niveaux de contamination les plus élevés sont liés à une couche blanchâtre héritée des anciennes activités minières uranifères. Le long du profil de sol, la spéciation solide du Pb semble principalement associée aux phosphates stables (plumbogummite - PbAl 3 (PO 4)(PO 3 OH)(OH) 6) hérités du granite régional et de la minéralisation initiale. Dans les couches anciennes et récentes riches en MOP, les processus de sorption sur celle-ci régissent principalement la spéciation des ET. Dans le dépôt blanchâtre, la spéciation solide de U, Cu et Pb semble régie par l'adsorption à la surface des particules et, dans une moindre mesure, par la précipitation de phases authigènes et/ou le dépôt de phases héritées (e.g. oxydes d'U, chalcopyrite - CuFeS2 , plumbogummite, anglésite - PbSO 4 , hokutolite - (Ba,Pb)SO 4). Des tests de lixiviation et des extractions séquentielles ont mis en évidence une certaine mobilité des ET tels que Cu et U potentiellement impactant pour l'environnement. In fine, l'ensemble de ces résultats souligne des réactivités contrastées des phases porteuses très variées en ET dans des conditions oxydantes.